肖化云：中国南方大气硫、氮污染及来源示踪

作为一种重要的示踪手段，稳定同位素在大气环境污染物（硫、氮）来源甄别及大气过程示踪中的作用已得到了广泛认可。建立大气环境同位素地球化学的系统理论和方法对认识酸雨和灰霾的形成机理，以及提出科学有效防治措施具有十分重要的意义。利用稳定同位素技术手段，结合大气化学方法，来研究酸雨和灰霾等大气环境问题是未来大气环境研究的一种趋势。然而，目前稳定同位素方法在大气环境领域的研究在国际上刚刚起步，大气环境同位素示踪理论体系还不完善，需要进行大量的基础研究工作。

我国酸雨区面积正在迅速扩大，已约占全国面积的40%，是继欧洲、北美之后世界第三大重酸雨区。20世纪80年代，我国的酸雨主要发生在以重庆、贵阳和柳州为代表的川贵两广地区，酸雨区面积为170万 km。20世纪末，酸雨已发展到长江以南、青藏高原以东及四川盆地的广大地区，酸雨面积扩大了100多万 km。以长沙、赣州、南昌、怀化为代表的华中酸雨区现已成为全国酸雨污染最严重的地区，其中心区年降水pH低于4.0，酸雨频率高于90%，已到了逢雨必酸的程度。在2003年监测的487个市、县中，出现酸雨的城市有265个，占54.4%。

我国南方酸沉降地区的大气硫、氮污染对该地区实现社会与环境协调可持续发展构成了严重的挑战。酸雨时，树叶会受到严重侵蚀，造成叶面损伤和坏死，早落叶，林木生长不良，以致单株死亡。酸雨还可使农作物大幅度减产。曾有报道，重庆地区一场pH为3.9的酸雨曾使600 hm水稻全部枯死。酸雨每年造成农作物受害面积1.93亿亩（1亩≈667 m），经济损失42.6亿元。酸雨可改变地表生态系统正常的物质生物地球化学过程，导致群落结构破坏、植物生产力和生态系统碳蓄积能力的降低、土壤酸化、湖泊富营养化等地表生态环境危害。酸雨对人类健康也有害，酸雨可使儿童免疫功能下降，慢性咽炎、支气管哮喘发病率增加，同时可导致老人眼部、呼吸道患病率增加。酸雨已成为制约我国经济和社会可持续发展的一个重要因素。

我国大气污染主要属煤烟型污染。煤燃烧排放是我国大气SO和NOx的主要来源，是酸雨形成的主要因素之一。随着中国工业化、城市化进程加快，煤产量和消费不断增加。预计今后相当长的一段时期，中国经济将继续保持平稳较快发展势头，发电用煤量将大幅增长，冶金、建材、化工等主要行业用煤量都将有不同程度增长。随着我国煤消费的增多，煤燃烧向大气释放的SO和NOx也将逐年增多。目前，我国已成为世界SO排放的头号大国。虽然过去采取了针对SO的相应脱硫措施，但针对NOx的脱硝措施较少。2015年我国NOx的排放总量已经接近SO的排放总量，如果按燃煤电厂目前的排放情况，不对NOx排放进行严格控制，NOx排放总量将会很快超过SO排放总量，成为电力行业的第一大酸性气体污染排放物。随着车辆的迅猛增加，尾气污染程度加大，汽车尾气成为我国大气NOx污染的另一个重要来源。有资料报道，我国一些大城市的大气污染正在由煤烟型向汽车尾气型转变。在我国一些大城市（如上海、广州），机动车排放造成的污染已占城市大气污染的60%以上。经济模式和能源结构等变化将改变我国大气污染的成因。

过高的大气硫、氮排放是导致上述环境问题的重要原因之一，因此对大气硫、氮来源的甄别及其在大气过程中的迁移转化和沉降过程的理解是大气污染防治的重要理论基础。目前，利用稳定同位素手段进行我国酸沉降地区大气环境硫、氮污染的研究还较少，许多研究工作急需开展。例如，作为最主要的大气污染源，虽然目前一些研究人员对少数煤矿区煤的硫同位素组成进行了测定，但还没有全国尺度上的研究报道；有关中国煤的氮同位素数据至今还没有过报道。另外，一些问题利用传统的研究方法难以解决。例如，对偏远地区酸雨中的硫是否来源于附近城市的煤燃烧及森林地区的酸雨是否有远距离传输硫源的贡献（由于大气硫传输一般较远）两大重要问题目前还无明确认识。由于大气氮的多形态和多沉降方式，以及时刻分布极不均匀，直接测定大气氮沉降量比较困难，建立一种新的简便估算方法对评估大气氮污染具有重要的实际意义。

▲ 中国煤炭的硫同位素硫含量氮同位素和氮含量空间分布图

十多年来，我们在中国南方酸沉降地区系统地开展了大气硫、氮同位素地球化学的研究工作。我们的总体研究思路如下：

先了解中国南方大气硫、氮主要污染源的同位素组成地区差异，为大气硫、氮来源的同位素示踪提供同位素源数据；

在我国酸沉降地区（以贵阳、南昌等地区为例）系统揭示了雨水、气溶胶和气态硫、氮的同位素组成，结合源的同位素数据，甄别了其来源，探讨了大气硫、氮的同位素分馏机理；

针对大气硫、氮研究过程中存在的边远地区采样不便、难以开展面上研究等问题，发展了大气硫、氮的苔藓生物监测法作为补充，探讨了苔藓吸收大气硫、氮过程中的同位素效应，并尝试将同位素理论应用到大气氨态氮、硝态氮和干、湿沉降量的定量估算中。

《大气环境同位素地球化学理论和方法：中国南方大气硫、氮污染及来源示踪》（肖化云等著. 北京：科学出版社，2017.10）一书对这些研究成果进行了系统、全面的总结。本书共分三篇16章：第一篇为大气篇，包括第1章~第6章，介绍了大气硫、氮同位素研究进展，大气硫、氮源的同位素组成特征，贵阳和南昌地区降水、贵阳和成都地区大气颗粒物的硫、氮同位素组成特征及来源分析；第二篇为苔藓篇，包括第7章~第12章，介绍了苔藓示踪大气硫、氮污染的同位素理论和方法，江西省、贵州省和中国南方地区苔藓硫、氮同位素组成特征，以及其对大气硫源和大气氮沉降的示踪研究；第三篇为维管束植物篇，包括第13章~第16章，介绍了维管束植物硫酸盐硫同位素组成特征、贵阳和南昌地区维管束植物以及苔藓硫、氮同位素组成特征，以及其对大气硫源和大气氮沉降的示踪研究。

▲ 中国南方部分地区大气氮沉降量空间格局

本书虽然对中国南方酸沉降地区的大气环境硫、氮同位素地球化学开展了长时间的研究工作，也取得了一定的研究成果，但这些只是阶段性的成果，难免存在缺陷和不足，希望在以后的工作中加以改进。

肖化云

2017年11月

《大气环境同位素地球化学理论和方法：中国南方大气硫、氮污染及来源示踪》一书正是在这样的背景下，肖化云研究组根据多年的系统积累，以中国南方酸沉降地区的大气硫、氮同位素为对象，对开展的一系列创新研究所取得成果的系统总结。该书内容丰富，从大气（雨水和气溶胶）、苔藓、维管束植物三个方面对大气环境硫、氮稳定同位素地球化学的最新研究成果作了系统阐述。著者通过建立大气硫、氮同位素地球化学的示踪理论，并成功应用于我国酸沉降地区的大气硫、氮源的甄别，大气氨氮、硝氮，以及干、湿沉降量的定量估算，拓展了同位素理论在通量估算方面的应用。因此，该书的研究成果可为酸沉降地区大气硫、氮污染防治提供决策依据，因而既具有科学前沿性也具有实践意义。

中国科学院院士

2017年7月

本文摘编自《大气环境同位素地球化学理论和方法：中国南方大气硫、氮污染及来源示踪》（肖化云等著. 北京：科学出版社，2017.10）一书“前言”“序”，有删减，标题为编者所加。

ISBN 978-7-03-055593-9

责任编辑：王运 刘文杰

本书是我国第一部有关大气环境硫、氮同位素地球化学理论和方法的系统性成果专著。全书共分三篇16章。第一篇大气篇共6章，主要介绍了大气硫、氮源的同位素组成特征，中国南方大气环境硫、氮同位素组成变化和同位素示踪机理等重要成果；第二篇苔藓篇共6章，主要介绍了利用苔藓法示踪中国南方大气硫、氮污染的同位素理论、方法和应用等重要成果；第三篇维管束植物篇共4章，主要介绍了利用维管束植物叶片硫、氮同位素组成示踪中国南方大气硫、氮污染的理论和方法等重要成果。本书既是一本成果专著，也是一部系统介绍大气环境硫、氮同位素地球化学示踪理论和方法的著作，可供同位素地球化学、环境科学、大气科学等领域的科研、教学、环境保护人员和研究生使用。

（本文编辑：刘四旦）

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