由于锂离子电池存在锂资源稀缺和安全性等问题，因此，急需开发一种新型电池来替代锂离子电池。其中，水性锌离子电池（AZIBs）具有成本低、环境友好、不易燃等特点，成为经济、大容量能源利用最有前景的储能器件之一。此外，锌的高丰度、低毒性和高理论容量（820 mAh g -1和5855 Ah L -1），对于将其应用在AZIBs阳极具有特别显著的优势。然而，锌枝晶形成和副反应（如腐蚀、钝化和析氢）会导致镀锌/剥离过程中库仑效率（CE）较低，锌电极利用率低以及寿命短等问题。为提高锌电极的可逆性和耐久性，研究人员通过优化锌电极结构、引入人工保护层和电解液配方等策略来解决该问题。构建纳米结构的锌电极已被证明是减缓枝晶生长的有效策略。然而，复杂的制造工艺、低密度、低容量和表面依赖的副反应（例如腐蚀、析氢）使得该方法在实际应用中受到质疑。建立人工固体电解质界面(SEI)可以通过阻断电解液与锌电极表面的接触来抑制副反应。而这些不稳定的SEI层在电化学循环过程中会因为Zn金属的多次大体积变化，导致其遭到破坏并从Zn表面脱离。此外，由于人工SEI层的离子导电率低，Zn离子迁移数低，与Zn的界面接触不良以及对枝晶的抑制作用有限，不可避免地会造成了不理想的CE。尽管各种电解质和添加剂也被用于提高CEs和循环寿命，但缺乏稳定和有效的SEI保护层阻碍了它们的进一步发展。另一方面，引入高浓度(“盐包水”)电解质，通过降低溶液中的水活性，减少水引起的副反应来提高镀锌/溶出的可逆性。然而，高浓度电解质也存在着高成本、高粘度和低润湿性的问题阻碍了其实际应用。
鉴于此，来自于澳大利亚卧龙岗大学的郭再萍、Mao JianFeng等人首次提出了一种新的电解液设计原理，实现了在水系锌电极上形成原位SEI保护层。由于循环过程中的H2副反应，锌电极表面出现局部pH值升高。因此，作者通过将这一缺点转化为优点，证明了在常规水电解液（1M Zn(CF3SO3)2）中加入少量Zn(H2PO4)2盐，即可在Zn表面原位形成致密均匀的Zn3(PO4)2·4H2O SEI层。这项工作为高性能水性电池技术提供了一个简单而实用的解决方案。该研究以题为“Electrolyte Design for In Situ Construction of Highly Zn2+-Conductive Solid Electrolyte Interphase to Enable High-Performance Aqueous Zn-Ion Batteries under Practical Conditions”的论文发表在最新一期《Advanced Materials》上。
本文亮点：
(1)原位形成的磷酸锌SEI膜（厚度：≈140nm）具有很好的界面稳定性，高的Zn离子转移数和Zn离子电导率，不仅通过从活性电解质中分离出活性Zn来抑制副反应，而且还确保了均匀且快速的Zn离子迁移动力学，从而实现无枝晶锌沉积。结果表明，与基准电解液（BE）（1M Zn(CF 3SO 3) 2）相比，设计的电解液（DE）（1M Zn(CF 3SO 3) 2+25×10 -3 M Zn(H 2PO 4) 2）中的Zn电极表现出显著增强的库伦效率和循环稳定性。
(2) 作者提出的电解液设计策略在ZnSO 4体系的电解液中也同样适用，表明了该方法具有很好的普遍性，可以为稳定的锌电极提供原位SEI层。
(3) 除了实现高的锌可逆性和利用率外，利用原位SEI设计还可以在实际条件下显着增强Zn/ V 2O 5全电池的循环能力，在500圈循环后容量保留效率可高达94.4%。
图1锌表面演变示意图和锌电极在基准和设计电解液中的表征
图2电化学性能测试
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007416
来源：高分子科学前沿
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