DNA作为一种功能性聚合物，已被广泛用于各种纳米结构和智能软材料中。DNA水凝胶由于其良好的生物相容性、可编程性和刺激响应性在药物递送、控制释放和生物传感等领域得到广泛的研究。为了降低成本并在水凝胶中引入其他功能，DNA通常与合成聚合物如聚丙烯酰胺和聚异丙基丙烯酰胺（polyNIPAm）共价结合。常用的共价结合策略是使用氨基和丙烯酰胺修饰DNA链。前一种策略主要用于功能化预先形成的琥珀酰亚胺凝胶使DNA附着在凝胶表面，而后一种策略是通过共聚作用，允许在内部也有高的DNA负载（方案A）。虽然这些修饰的DNA效果很好，但出于成本和合成的考虑，使用未修饰的DNA是优选的。虽然未经修饰的脱氧核糖核酸链被报道功能化金纳米粒子，氧化石墨烯，和其他材料，连接未经修饰的脱氧核糖核酸到水凝胶还有待证明。
事实上，核酸碱基与水凝胶单体反应。如脱氧核糖核酸可以通过将其氮原子添加到丙烯酰胺的β-碳上与丙烯酰胺形成加合物(称为迈克尔加成)。脱氧核糖核酸也易受各种自由基的影响，如与羟基自由基反应形成腺嘌呤-羟基加合物。
鉴于此，滑铁卢大学刘珏文团队推断这种反应可能被用于将未修饰的DNA结合到水凝胶上。报道了五腺嘌呤(A5)作为接合块，使用冷冻介导的凝胶化方法将DNA接枝到基于丙烯酰胺和polyNIPAm的水凝胶上(方案B)，在8小时内实现了高达75%的DNA固定效率，并可实现互补DNA (cDNA)和Hg2+的检测。相关工作以“Freezing-assisted Conjugation of Unmodified Diblock DNA to Hydrogel Nanoparticles and Monoliths for DNA and Hg2+ Sensing ”于近期发表在Angewandte Chemie International Edition。
DNA水凝胶两种合成策略
文章亮点
1. 利用五腺嘌呤（A5）作为锚定块，将未修饰的DNA寡核苷酸共价结合到水凝胶纳米粒子上。确保足够的DNA固定的冷冻反应条件，该系统中DNA掺入和水凝胶形成在几个小时内一步完成并得到约75%的结合效率。
DNA结合效率
2. 水凝胶被设计用于超灵敏的DNA杂交和Hg2+检测，检测限分别为50 pM和10 nM，证明了用未修饰的DNA代替acrydite-DNA的可行性。
DNA捕获
Hg2+检测
来源：高分子科学前沿
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