气凝胶是具有低密度、高孔隙率和高比表面积的多孔材料。石墨烯气凝胶 (GAs)，也称为3D石墨烯，是由石墨烯纳米片组装而成的宏观结构。GAs具有较高的表面转化率，适用于表面功能化。GAs的制备方法相对简单，包括自组装法、牺牲模板法、和3D打印方法。GAs 已被广泛研究用于光热转换、电磁屏蔽、气体传感、表面催化和可穿戴设备等领域。 在合成过程中，GAs由石墨烯薄片通过范德华力组装，其中石墨烯薄片之间的物理连接提供了宏观导电性。一般来说，当外部压力施加到GAs上时，就会发生变形，这增加了石墨烯片之间的接触面积，并增加了导电性。正是这种机制使得GAs适用于压阻式传感器。高灵敏度、宽线性范围、良好的稳定性、低检测限和短响应时间都是压阻式传感器所需的所有关键特性。虽然GAs由于其三维互连结构满足了大部分这些要求，但大多数各向同性GAs的微观结构混乱，稳定性差，线性度有限，严重限制了其实际应用 。
通过引入定向、增强、起皱和多级别致孔来控制结构的创新尝试可以帮助克服这些限制。通过空气发泡、3D打印、冷冻干燥等方法可以制备出微结构有序的GAs。在冷冻干燥的情况下，冰晶充当固体模板，石墨烯薄片可以沿着冰晶聚集。具有周期性排列的平行堆叠层状结构可以通过冷冻干燥产生。独特的结构可以产生高弹性和高压缩弹性。同时，通过引入其他增强材料，如碳纳米管(CNT)、聚丙烯腈(PAN)纤维和纤维素等纤维材料，可以有效地提高GAs的力学性能。GAs 的抗疲劳性也可以通过引入褶皱来增强，石墨烯的微皱可以降低薄膜的刚性，防止外力引起的缺陷。
GAs的导电网络与GO纳米片的多孔态和还原态有关。为了获得良好的导电性，以前的工作大多采用高温热处理。有机基团的快速去除必然会破坏气凝胶固有的柔韧性，破坏气凝胶的循环稳定性。辛格等人发现在 N2/Ar 中加热过程中，GO 中的羟基、烷氧基和羧基可以被成功去除。韩等人试图还原水蒸气中的 GO，发现可以非常温和地还原含氧基团。此外，一些纳米或微孔也可能被水蒸气蚀刻掉。所以水蒸气蒸是一种还原气凝胶的绿色方法。
对具有定向、增强、褶皱和分层孔隙特征的结构进行优化控制是提高GAs机械和传感性能的目标。近日，国防科技大学Guochen Li 等研究人员根据此目的制备了甲基纤维素增强还原氧化石墨烯 (MC/GA) 气凝胶。有序结构来自普遍采用的定向冷冻和随后的冷冻干燥过程。在凝胶形成过程中，存在多种分子间作用力，包括MC 和GO 之间的氢键。为了加强或维持界面相互作用，提出并采用了120°C温和蒸汽辅助热处理。MC和GA之间可以形成一些醚键，但仍保留部分氢键。此外，由于失重和表面收缩，可以同时引入褶皱和分层孔隙。有限元分析 (FEA) 表明具有分层孔隙的褶皱薄片有利于最小化应力集中。当用作压阻传感器时，气凝胶具有良好的压缩度（>80%）、快速的响应和恢复时间（4.4 Pa压力下<40 ms ）、较宽的线性范围（0-17 kPa，R2 > 0.997），以及出色的稳定性（20 000 次循环后保持率 > 99%）。气凝胶在健康监测和运动检测方面具有巨大潜力。作为演示，MC/GA 传感器可以监测上唇、喉咙或手腕的生命体征，并可以感知手指、肘部和脚部的大运动。这些优势使得 MC/GA 传感器在各种健康监测和运动检测领域具有巨大的潜力。这项工作还为制备独特的 GA 提供了新的策略。
相关研究成果以A Wide-Range Linear and Stable Piezoresistive Sensor Based on Methylcellulose-Reinforced, Lamellar, and Wrinkled Graphene Aerogels 为题发表在ADVANCED MATERIALS TECHNOLOGIES 上。
图文解析：
图1. MC/GA的制作工艺及光学图像
图2. 由不同比例的 MC与GO制备的MC/GA的SEM图像
图3. 基于 MC/GA 的压阻传感器的应用演示
文献信息：
https://doi.org/10.1002/admt.202101021
2021
中国国际石墨烯创新大会
与烯同行 精彩纷呈 亮点多多
时间：11月12-14日
地点：上海大学
文章来源：公众号【Carbontech】
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