掺杂是提高层状正极材料电化学储能性能的一种众所周知的策略。各种掺杂剂的研究已经有了很多，但是，人们关于掺杂剂与其在延长电池循环时对正极稳定性的影响之间的一般关系还没有建立起来。
近日，得克萨斯大学奥斯汀分校C. Buddie Mullins，汉阳大学Yang-Kook Sun报道了研究了不同掺杂（Mg2+、Al3+、Ti4+、Ta5+和Mo6+）的氧化态对富Ni正极材料Li[Ni0.91Co0.09]O2的电化学、形貌和结构性能的影响。
文章要点
1）软包锂离子全电池的恒流循环测试表明，高氧化态掺杂的正极性能明显优于未掺杂的正极和低氧化态的掺杂正极。特别是，掺杂Ta5+和Mo6+的Li[Ni0.91Co0.09]O2正极在200 mA g−1下循环3000次后，容量保持在初始比容量的81.5%左右。
2）DFT计算表明，后者起到了原子柱的作用，防止了深电荷时层状面的崩塌，这是由降低Li/Ni层间混合能的+5和+6氧化态引起。此外，物理化学测量和分析表明，不同正极材料的颗粒几何和晶格结构有很大的差异，这是导致它们的电池性能差异很大的原因，并与它们的掺杂剂的氧化态有关。具有高氧化态的掺杂剂在微观和原子水平上稳定了层状正极，从而延长了EV的寿命。
未来的研究应集中在其他具有高氧化态的掺杂剂，这些掺杂剂可以在正极颗粒结构中产生有利的特性。此外，应重点研究Ni含量超过90%的富Ni正极，以提高锂离子电池的能量密度，降低Co含量。
参考文献
Sun, H.H., Kim, UH., Park, JH. et al. Transition metal-doped Ni-rich layered cathode materials for durable Li-ion batteries. Nat Commun 12, 6552 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-26815-6
https://doi.org/10.1038/s41467-021-26815-6
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