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SCI搬运工 | 舒诗湖教授团队:中压紫外/氯高级氧化及共存溴离子、硝酸根和氨氮对5种典型氨基酸生成消毒副产物的影响

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一、文章背景简介

东华大学环境科学与工程学院舒诗湖团队在饮用水消毒副产物的识别与控制方面取得新进展,成果以“Effects of MPUV/chlorine oxidation and coexisting bromide, ammonia, and nitrate on DBP formation potential of five typical amino acids”《中压紫外/氯高级氧化技术及共存溴离子、铵根离子和硝酸根离子对5种典型氨基酸生成DBP的影响》发表于Science of the Total Environment(IF:7.963)。研究获得中央高校基本科研业务费专项基金(21D111311),上海市扬帆计划 (20YF1401200), 国家自然基金 (No. 52000023),和上海市科委社发重点项目(19DZ1204400)等项目资助。文章第一作者为朱延平讲师,第二作者为硕士研究生李婉婷,通讯作者为舒诗湖教授。

附:文章首页图

原文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0048969722003114

二、文章意义

氯消毒是饮用水最为常用的消毒方式,而消毒副产物(DBP)的生成是消毒过程中存在的一个热点问题。近年来,氯与紫外联用作为一种新型的高级氧化技术(AOP),因具有氧化能力强、运行成本低、操作方便等优点被认为是紫外/双氧水的潜在替代工艺。然而,由于该工艺需要较高的投氯量,且存在氯类自由基,可能造成出水中DBP生成量的增加,引起业界广泛关注。在本研究中,我们选择了5种典型的氨基酸(AAs)作为水体中消毒副产物的前体物,分别研究五种物质在经过中压(MP) UV/氯氧化处理后的需氯量和消毒副产物生成势(DBPFP)变化,并进一步考察了pH值和溴离子、铵根以及硝酸根等典型共存离子对DBP生成势及细胞毒性的影响,研究结果可为该工艺的安全性评估提供理论参考。

三、文章导读

图1 graphical abstract

本研究评估了包括两种活性氨基酸前体物天门冬氨酸(Asp)、色氨酸(Trp)、一种中等活性氨基酸天冬酰胺(Asn)以及两种惰性氨基酸前体物苯丙氨酸(Phe)、脯氨酸(Pro)在内的5种典型游离氨基酸经MPUV/氯氧化后产生需氯量、DBP、及细胞毒性的变化,通过采用气相色谱仪对包括HAA,HAN,THM等在内的20种DBP进行了检测,同时考察了不同共存无机物的影响。结果表明,MPUV/氯降低了活性前体物(如Asp和Trp) DBP的生成,而对惰性前体物(如Phe和Pro)的DBP生成有一定的促进作用,且对含苯环的前体物的影响大于含脂肪族氨基酸的前体物。在酸性pH条件下,MPUV/氯对DBP生成的影响较大,说明HO•和Cl•自由基对DBP生成的影响大于ClO• 自由基。此外,在氯化后用MPUV/氯处理含溴水时,应特别注意Br-THM的形成。一般来说,从DBP控制的角度来看,需氯量可作为预测MPUV/氯处理后的DBP变化的一个潜在指标,例如,MPUV/氯在酸性条件下处理极低氯需求量的水体时,尤其可能引起DBP的激增。此外,氯离子和溴离子的存在及光解作用可能导致氯酸盐和溴酸盐等无机DBP的生成,对于MPUV/氯氧化形成的无机DBP及其毒性变化需要进行进一步的研究。

四、文章重点亮点

图2 5种氨基酸经MPUV/氯短期氯化和UFC后氯化处理,溴化物、氨和硝酸盐共存或不共存的总DBP生成。短期反应条件为:氯剂量=10mg-Cl2/L, pH=6.0或8.0,[氨基酸]0=3mg-C/L, UV=20mW/cm2,照射时间=60s,[Br-]=1mg/L,[NO3--N] =10 mg/L,[NH4+-N]=1mg/L。

如图2所示,Asp和Trp为强活性氨基酸类前体物,其DBP生成潜能为742.1-1047.9 μg/mg-C和463.3-560.0 μg/mg-C,经MPUV照射后,DBP生成潜能降低为647.2-957.6 μg/mg-C和289.7-398.5 μg/mg-C。相比之下,Asn、Pro和Phe是低到中活性的DBP前体物,暗氯化后DBP生成相对较低(1.85-31.6 μg/mg-C),而MPUV对其存在的激活作用导致DBPFP存在不同程度的增加,其中对芳香族氨基酸Phe (66.0-218.9 μg/mg-C)的影响最为显著,两个脂肪族氨基酸Pro(25.1-47.8 μg/mg-C, P<0.05)和Asn(7.7-12.6 μg/mg-C,P < 0.05)增加较少。总体而言,MPUV/氯对两种芳香族氨基酸(Trp和Phe)的DBP生成的影响大于其他三种脂肪族氨基酸(Asp、Pro和Asn)。此外, MPUV/氯工艺在酸性条件下对芳香结构氨基酸的影响最为显著。对于活性及中等活性氨基酸类前体物,Br-的存在会导致THM的增加及HAA、HAN、HAL的减少,而对两种惰性氨基酸前体物,Br-仅在UV照射下起相同作用;NH4+导致TCNM有少量的增加,在MPUV存在的条件下增加更为显著;NO3-的加入通常会导致较高的HAN和HNM的生成,但HAA和HAL的生成降低,而总测量DBPs的生成减少。

图3 计算测得5种氨基酸经MPUV/氯短期氯化和UFC后氯化处理,溴化物、氨和硝酸盐共存或不共存的细胞毒性。短期反应条件为:氯剂量=10mg-Cl2/L, pH=6.0或8.0, [氨基酸]0=3mg-C/L, UV=20mW/cm2,照射时间= 60s,[Br-]=1mg/L,[NO3--N] =10 mg/L,[NH4+-N]=1mg/L。

如图3所示,在不同条件下,HAN是相关细胞毒性的主要贡献者。因此,在暗氯化条件下,两种活性前体物Asp和Trp比其他三种化合物高1~2个等级的细胞毒性。当紫外线照射时,Asp和Trp的总细胞毒性分别降低18.9-30.1% (P < 0.05)和52.9-70.0% (P < 0.05),主要原因是MPUV/氯工艺导致HAN降低。而Asn、Phe和Pro的DBP相关细胞毒性则呈现相反的变化趋势,其中Phe的增加最为显著(增加19.5 ~ 73.0倍,P < 0.05);Br-的存在均导致了Asp、Phe、Pro和Asn的细胞毒性增加(38.8-499.1%,P < 0.05),而Trp的细胞毒性则下降了19.7-46.7% (P < 0.05);与之相比,尽管NH4+和NO3-的存在增加了含N-DBPs的生成,但总细胞毒性降低,这与上述所测得的总DBPs的变化趋势相吻合。

五、团队简介

东华大学(原中国纺织大学)是教育部直属、国家“211工程”、国家“双一流”建设高校。经过近70年的建设和发展,学校已经从建校之初的一所纺织单科院校发展成为以工为主,工、理、管、文、艺等学科协调发展的有特色的全国重点大学。东华大学环境学院在“211”高校同类学科中独树一帜,在纺织行业污染控制和资源化研究领域具有独特的优势。东华大学给排水科学与工程创新团队将结合纺织特色错位发展市政工程学科,积极发扬一带一路倡议,服务长三角一体化等国家战略。创新团队正开展长三角生态绿色一体化发展示范区内金泽水源地水生态和饮用水安全保障研究,参与中国(上海)自贸区临港新片区和五大新城水系统课题研究,参与住建部饮用水安全和漏损控制相关技术文件编制、水专项饮用水安全保障成果书籍编写和中国水协水行业相关纲领性文件编制。

第一作者

朱延平,东华大学环境学院讲师,2019年博士毕业于同济大学市政工程专业,2017年9月至2018年9月于加拿大多伦多大学土木工程系饮用水研究组进行访学交流,并于2019年7月进入东华大学环境学院建筑环境与能源工程系工作至今。主要进行紫外/氯新型高级氧化技术在饮用水处理中的应用及消毒副产物生成控制研究。承担中央高校基本科研业务费专项资金自由探索项目,主持纵向课题2项,横向课题2项,以第一作者在Chemical Engineering Journal等环境领域国际期刊发表SCI论文7篇。

第二作者

李婉婷,硕士,东华大学2020级土木水利专业市政工程方向硕士研究生,在国内外学术刊物上发表论文5篇。

通讯作者

舒诗湖,东华大学环境学院教授,人工智能研究院智慧水务研究所所长。负责国家和省部级课题10项以上,参与国家和省部级课题20多项,主编地方标准1项,团体标准5项,参编行业、地方和团体标准8项。出版独著1部,主编著作2部,参编著作7部。授权专利18项,软件著作权2项。在国内外学术刊物上发表论文100多篇。近五年分别获教育部技术发明二等奖、中国技术市场金桥奖、上海市科技进步奖、上海市青少年科技创新市长奖、上海市青年英才科创奖、上海市优秀发明银奖等省部级奖励和中国水业杰出青年、中国制水大工匠、给排水行业杰出工程师、上海城投之星等荣誉,入选《中国给水排水》、《净水技术》等行业权威期刊青年编委。主讲管道卫生学等前沿课程,指导研究生12名。

编辑:李佳佳

排版:西贝

校对:万梓薇

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