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西安交大《Acta Materialia》:硅酸盐玻璃非线性弹性行为的起源!

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非线性力学响应是硅酸盐玻璃的一个重要特征。然而,人们对产生这种非线性行为的微观机理并不清楚。

近日,来自西安交通大学材料科学与工程学院的张真助理教授和法国蒙彼利埃大学Walter Kob教授等,利用大规模分子动力学模拟研究了含有不同碱金属元素的硅酸盐玻璃在单轴拉伸下的力学变形行为,表明了化学组成对力学行为的重要影响,揭示了非线性弹性行为的原子尺度的结构和动力学起源。相关论文以题为“Origin of the non-linear elastic behavior of silicate glasses”发表在Acta Materialia。

论文链接:

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2022.117855

硅酸盐玻璃是人们日常生活中最常见的一类非晶态材料。由于其无序的网络结构特征,硅酸盐玻璃表现出复杂的非线性力学行为。其中,最为著名一个例子是SiO2玻璃在单轴拉伸作用下,弹性模量呈现出先升高,然后到达一个临界应变后再下降的现象。对于含有网络改性金属氧化物的多组元硅酸盐玻璃,以往的研究一般认为随着应变的增加,弹性模量会呈现出单调下降的现象。多组元硅酸盐玻璃和纯SiO2玻璃弹性行为的区别主要被归因于金属氧化物对Si-O网络的破坏,从而降低了结构的刚度。然而这样的结论主要是通过研究较小应变范围(<5%)的力学变形得到的,在更大的应变范围的变形行为目前并不清楚。研究玻璃在大应变范围的力学行为对理解非晶态物质的力学行为很重要,也有助于设计和调控玻璃材料的性能,满足在一些极端力学条件下的应用需求。

此项研究聚焦于化学组成和应变对硅酸盐玻璃非线性弹性行为(即在力学失效之前的阶段),对原子尺度结构和动力学特征进行了系统和深入的分析。研究发现,在不改变Si-O网络拓扑结构(也就是无Si-O键断裂)的情况下,碱金属粒子局域环境的动态变化对硅酸盐玻璃的力学行为起到决定性作用。此外,两个硅氧四面体的间角随着应变的变化呈现出不均匀响应。这样的结构不均匀性能很好的在原子尺度反映出硅酸盐玻璃的非线性力学行为。

图1 (a-c) SiO2和Na2O-xSiO2(NSx)玻璃的应力-应变曲线,应力-应变曲线的一介导(模量),应力-应变曲线的二介导。(d-f) A2O-3SiO2 (AS3, A=Li, Na, K) 玻璃对应的结果。

图2Si-O网络拓扑结构随应变的变化。αSi代表局部成键环境发生改变的Si原子所占百分比。箭头对应特征应变点ɛ2。

图3 (a)低碱金属(AP)和高碱金属(AR)玻璃的应力-应变曲线的示意图。其中total代表整个玻璃的响应,network代表Si-O网络单独的响应。(b)NSx玻璃中Na离子不改变成键环境的概率。(c) NS3玻璃中Na离子的成键环境随着应变的增大而发生动态变化。Na为绿色小球; O为红色和黄色小球。

图4 不同类型的局部结构的不均匀性随着应变的变化。(a-c)分别对应四面体间角Si-O-Si,四面体内角O-Si-O,键长Si-O。

此项研究表明,硅酸盐玻璃的非线性弹性行为和玻璃结构中网络形成离子和网络改性离子运动能力的差异紧密相关。尽管不同的碱金属氧化物对玻璃的结构和行学性能(如弹性模量)等产生重要影响,硅酸盐玻非线性弹性行为的微观机理基本相通。此项研究将有助于推动对结构复杂材料力学行为的研究,同时也对优化玻璃材料的力学性能有指导作用。

(文:张真 zhen.zhang@xjtu.edu.cn)

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