《JMPT》：增材制造纳米级非晶层界面制备高强度Al-Fe双金属构件

导读：对制造大型铝钢(Al-Fe)双金属组件的能力的需求日益增长，以实现先进的多材料结构的巨大优势，提供有效的轻量化功能。在界面形成脆性金属间化合物(IMCs)是现有制造工艺(包括增材制造技术)安全关键应用的主要障碍。本文将新型改良的摩擦搅拌增材制造(M-FSAM)和不锈钢的预处理表面抛光相结合，能够沿6061 Al和304不锈钢之间的键合界面形成相对均匀分布的纳米级非晶层。因此，获得了280MPa的高界面结合强度。与现有的搅拌摩擦焊/AM工艺相比，M-FSAM使得Al-Fe双金属组件制造的刀具横移速度显著提高，刀具成本显著降低。纳米级非晶层由厚度为10-20 nm的连续富O和富Mg层和厚度为50-100 nm的不连续Al-Fe-Si层组成。富O和富Mg层由具有纳米晶沉淀相的非晶基体组成，而Al-Fe-Si层由具有一定结晶度的q-玻璃组成。本研究详细分析了这种独特的Al-Fe界面微观组织的形成机理。

金属增材制造(Metal additive manufacturing, AM)可以定义为一层一层连接金属，从3D模型数据制作实物的过程。就其本质而言，金属增材制造(metal AM)是一种多功能、灵活的数字化制造过程，并提供了包括高度定制产品、更少的材料浪费、更少的需要组装的零部件等诸多好处。认识到金属AM的高潜力，世界主要工业化国家都在大力投资金属AM技术，将其作为未来制造的关键赋能器。

在各种潜在的异种金属组合中，增材制造铝-钢(Al-Fe)双金属组件的制造是许多轻量化或多功能结构应用的最大兴趣，因为钢和铝合金是应用最广泛的工程金属。然而，使用当今基于熔合的AM方法，钢和铝合金之间的层间结合往往导致在不同的金属界面形成脆性金属间化合物(IMCs)。Cai等人(2019)的研究表明，Al-Fe界面上厚IMCs的存在会导致界面脆性断裂，结合强度降低。这限制了Al-Fe双金属构件在临界承载结构中的应用。Zhang和Bandyopadhyay(2021)利用定向能沉积技术制备了具有成分梯度过渡的316不锈钢和Al12Si铝合金双金属结构。FeAl、Fe2Al5和FeAl3 IMCs在成分梯度过渡段形成。界面区可见裂纹或孔洞缺陷。用压缩试验而不是拉伸试验来评价所制备的双金属结构的承载能力。

传统方法主要通过合金化和控制加工热历史来减轻Al-Fe键合界面上的IMC，与此不同的是，Liu等人(2020)最近证明，可以通过在界面上引入纳米级非晶化层来抑制Al-Fe界面上厚IMC的形成，表明铝合金和钢之间的快速摩擦通过触发纳米尺度剪切局部化，促进了Al-Fe界面的纳米尺度界面预熔。剪切局部化层内产生的应变率足以有效地抑制结晶。Al-Fe界面处预熔金属层的存在促进了合金元素从周围合金快速扩散到预熔层，形成过冷液态合金。过冷液态合金内部的高剪切应变速率一直持续到界面温度足够低，过冷液态合金凝固成一层非晶态固体，而不依赖于超高的冷却速率。这一过程可称为Al-Fe界面剪切局部化诱导合金非晶化(SLIAA)。

搅拌摩擦焊(FSW)是一种很有前途的方法，由于其相对较低的热输入和减少有害的IMC，已被广泛研究用于连接铝合金和钢。因此，为了提高Al-Fe界面上的结合强度，需要开发能够有效阻止有害IMC形成的新技术。摩擦搅拌增材制造(FSAM)是对FSW工艺的改进。Palanivel等人(2015)证明，FSAM制备的合金主要由精制的变形组织和由此产生的优异力学性能组成。他们指出，与基于融合的调幅和超声调幅相比，FSAM的关键好处包括(1)制造大型组件的能力，(2)faying表面污染不像在超声调幅中那么重要，(3)连接不同金属的能力，这对熔焊和超声调幅构成挑战，高重现度等。因此，界面结合强度的有效性和M-FSAM在生产更强的Al-Fe双金属组分方面的鲁棒性仍有待证明和理解。这一问题将在本文中得到解决。

美国密歇根大学P. Dong教授团队在本研究中获得的优异结合强度是纳米尺度非晶层的形成的结果，该非晶层由厚度为10-20 nm的连续富O和富Mg层和厚度为50-100 nm的不连续Al-Fe-Si q-glass组成。从界面材料流场的观点来看，为了在沉积的铝和钢基体之间沿整个结合界面产生和保持均匀的摩擦，从而实现连续的纳米级非晶态层，获得高的结合强度，降低钢表面粗糙度应该是理想的。实验结果证明了M-FSAM在制备更强的Al-Fe双金属组分方面的优势和鲁棒性。本研究详细分析了这种独特的Al-Fe界面微观结构的形成机理。相关研究以“Amorphous interfacial microstructure and high bonding strength in Al-Fe bimetallic components enabled by a large-area solid-state additive manufacturing technique”为题发表于金属顶刊“Journal of Materials Processing Technology”。

链接：https://doi.org/10.1016/j.jmatprotec.2022.117721

结论

1.本研究表明，新型改性搅拌摩擦添加剂制造(M-FSAM)通过促进界面预熔和沿键合界面的局部合金非晶化，导致6061铝合金与304不锈钢之间沿键合界面形成纳米级非晶层。采用M-FSAM可实现6061铝合金与304不锈钢之间高达280 MPa的高结合强度。

2.Al-Fe界面处的纳米非晶层由厚度为10-20 nm的连续富O、富Mg层和厚度为50-100 nm的不连续Al-Fe- si层组成。富O和富Mg层由非晶态基体和纳米晶析出相组成。不连续的Al-Fe-Si层由具有一定结晶度的非晶态q-glass半球形区域组成。

3.Al-Fe-Si层中的Si含量约为7% wt%，远高于6061铝合金和304不锈钢中的Si含量。

图1所示。(a)搅拌探针穿透钢材的FSAM和(b)搅拌探针与钢材之间有一段距离的M-FSAM的实验装置示意图。大型Al-Fe双金属组件M-FSAM的概念:(c)两层组件和(d)三层组件。M-FSAM生产的典型Al-Fe双金属组件:(e)两层组件和(f)三层组件。

图2所示。6061铝合金和304不锈钢双金属组件在1000转/分钟和600毫米/分钟生产的界面SEM背散射电子图像:(a)低放大倍率图像，(b)中间放大倍率图像，(c)右红矩形在(b)， (d)左红矩形在(b)。STEM亮场(BF)图像:(e)低放大倍率图像显示界面微观结构一般均匀，(f)高放大倍率图像显示界面细节。注:箭头指向非晶态区域。

图3所示。(a) STEM BF图像和x射线能量色散光谱(EDS)元素图，分别为(b) Al， (c) Fe， (d) Cr， (e) Ni， (f) Mn， (g) Si， (h) Mg， (i) O， (j) c， (k) Ti和(i) Zn。

图4所示。横跨Al-Fe界面的EDS线廓线分别为(a)无半球形颗粒位置和(b)有半球形颗粒位置。

图5所示。用于进一步局部分析的Al-Fe界面微观结构示意图。

图6所示。HR-STEM BF跨Al-Fe界面与Al-Fe-Si层的成像分析:(a)铝基体与Al-Fe-Si层之间的界面，(c) Al-Fe-Si层的中间，(e)位于Al-Fe-Si层与304不锈钢之间的富O和富Mg层，以及(b)区域1、(d)区域2和(f)区域3的FFT图案。

图7所示。在没有Al-Fe- si层的位置，跨Al-Fe界面的HR-STEM分析:(a)亮场图像和FFT模式取自(b)区域1，(c)区域2，和(d)区域3。

图8所示。(a) M-FSAM参数对6061铝合金和304不锈钢双金属构件标称抗拉强度的影响。MFSAM在1000 rpm和600 mm/min下制作的典型失效的Al-Fe微型拉伸试样:(c)低放大倍电子背散射图像，(d) (c)中I区断口，(e) (c)中II区断口，(f)抛光304不锈钢8号镜面抛光的第二电子(SE)图像。

图9所示。6061铝合金和304不锈钢在M-FSAM过程中界面组织演变示意图:(A)快速摩擦引起的界面预熔，(b)原子扩散导致的预熔层合金化，(c) q-glass形核和生长，(d)凝固前的液体分离，(e)最终界面组织。

图10所示。从键合界面到铝合金基体的微观组织和元素分布:(a) STEM-HAADF图像;(b) Fe， (c) Al， (d) Si，和(e) Mg的分布;(f)和(g)从(a)中半透明绿色带获得的EDS线廓线。

M-FSAM被证明是生产6061铝合金和304不锈钢的Al-Fe双金属组件的关键使能器，在广泛的刀具横向速度范围(0.3-3m/min)上，结合强度高于200 MPa，使用H13工具钢制成的具有成本效益的工具。与现有的基于摩擦搅拌的方法相比，M-FSAM在显著提高刀具横移速度和显著降低刀具成本的情况下，显示出了生产更强的Al-Fe双金属组件的潜力。