用于揭示激光-材料相互作用动力学的超快成像

长三角G60激光联盟导读

本文介绍了三种常用的超快成像方法的原理和应用，包括泵探头、X射线诊断和单次光学脉冲成像。

摘要

激光与材料相互作用动力学的物理机制一直是一个重要的研究领域。除了理论分析外，基于直接成像的超快动态过程观测是理解激光与物质相互作用中许多基本问题的重要方法，如惯性约束聚变（ICF）、激光加速器构造和先进激光生产。本文介绍了三种常用的超快成像方法的原理和应用，包括泵探头、X射线诊断和单次光学脉冲成像。我们重点介绍了每种技术的空间和时间分辨率等技术特性，并介绍了几种常规应用。

1，介绍

激光是20世纪最重要的发明之一，它显著地提高了科学研究能力和人类生活质量。随着激光技术的不断进步，激光器的输出功率有了显著的提高。飞秒激光器的峰值功率约为10 PW的高能脉冲激光器高功率激光源的引入使得一系列新的前沿交叉学科的产生，包括惯性约束聚变(ICF)、激光驱动粒子加速器、强场量子电动力学、激光材料加工。高功率激光和材料之间的相互作用已经导致了新的有趣的和基本的物理问题。当激光强度超过1018w /cm2时，大部分被辐照材料瞬间电离，形成材料的高能量密度态。

储存的250 MeV电子束由波荡器中的1064 nm波长激光进行能量调制，并在48 m圆周准等时存储环中旋转一圈后变成微束。来自电子束的波荡器辐射通过二向色镜分离为基波和二次谐波，信号检测集中在二次谐波上。可以在光电探测器前面插入一个窄带通滤波器（中心波长532nm；带宽3nm FWHM），以拾取微束产生的窄带相干辐射。

在激光与材料的相互作用过程中，光激发电子的热化时间为飞秒量级。声子弛豫发生在几皮秒内，热扩散和激波的产生范围在几十皮秒到纳秒之间，熔池动力学发生在微秒级。传统的阵列传感器，如电荷耦合器件(CCDs)和互补金属氧化物半导体(CMOSs)，帧速率不够大，无法对上述超快动态进行时间分辨拍摄。泵浦-探针技术是一种常用的光学探测方法，通过成像或非成像策略来观察由激光束引发的超快事件。由于其相对简单和灵活的光学设置，在观察可重复现象时可以实现自适应的时空分辨率。在高能密度物理中，激光等离子体辐射光谱在10−2 - 100 keV的能量范围内。

一系列基于单次激光脉冲的全光学超快成像技术被开发用于捕捉这些不可重复的超快现象。由于这些进展，时间分辨率已经提高到数百飞秒甚至几十飞秒。

2，时间分辨泵探头成像

间分辨泵-探头（TRPP）检测技术的起源可以追溯到一个多世纪前。常用的光泵-探针技术包括时间分辨反射/透射光谱、瞬态吸收光谱、时间分辨拉曼散射光谱、时间分辨率光致发光光谱、表面/体二次谐波产生、时间分辨四波混频和时间分辨红外/太赫兹时域/X射线光谱。除了光谱学之外，泵-探头成像是成像技术领域中报道最多的瞬态方法。目前，主要来自两个领域的研究人员正专注于利用泵浦-探针成像技术研究激光-材料相互作用的机理：激光材料加工和光学元件的超精密加工。前者侧重于激光辐照下材料改性或烧蚀的机理，目的是通过研究动态过程促进工艺参数的优化。后者主要为高能激光设备（特别是ICF）提供高质量、高损伤阈值的光学元件，并确保光学元件在高功率激光照射下不会受损或失效。

单级太赫兹驱动直线加速器。

2.1原则

泵浦-探针成像系统由延迟级、激光源、分束器和成像检测器组成，如图1所示。分束器将泵浦和探针分支与激光脉冲分离，并照射到样品区域。在某些应用中，有两种激光器分别用于泵浦和探测，例如纳秒（泵浦）和皮秒（探测）激光器。泵浦光束用于激发样品并诱导动态现象。同时，探测脉冲通过该相互作用区域并照射探测器，携带瞬态信息。泵脉冲和探测脉冲之间的延迟可通过机械和电子设备进行调整，这些设备可确定整个动态过程的不同时间片。

图1泵-探头成像系统示意图。

泵-探头技术包括两个核心概念。首先，通过时空变换技术将时间分辨率需求映射到空间分辨率需求，确保检测开始时的飞秒精度定位能力。由于光速恒定，光的传播距离与时间成正比，光路对应于时间1 fs为0.3 μm。当前的空间分辨率能力可以是纳秒级，对应于阿秒级的时间分辨率。其次，它使用超短激光脉冲代替传统的连续光来实现超短的相机快门时间。在这种情况下，传感器的实际曝光时间由激光脉冲持续时间确定。随着阿秒激光的出现，理论上曝光时间可以达到阿秒水平。因此，泵-探头技术的时间分辨率可能比最快电子设备的响应时间（皮秒级）快数千倍。

2.2超短激光加工中的动力学

Winter等人首次观察到飞秒激光烧蚀两种工业金属样品（铝和不锈钢）的完整动力学过程。图2显示了他们关于铝和不锈钢表面动力学的结果，在100 ps的时间延迟下产生的牛顿环及其随时间的膨胀。时间分辨率为100 ps，观察时间最多3分钟 并且可以实现八个不同的可视化时间范围。通过选择高功率激光烧蚀Al，实现了能量注入远高于烧蚀阈值的飞秒激光烧蚀的动态过程，获得了50μ fs至10ns的 记录。Zhang等人记录的阴影图首次以直观的方式提供了有趣的混合消融过程的直接动态图像。

图2从泵-探头反射法（PPR）测量Al in（A）和不锈钢in（B）的表面动力学的时间分辨测量。

当高能激光脉冲照射电介质或半导体材料时，库仑爆炸是一种可能的机制。此外，在靶被超快激光脉冲加热后，由于烧蚀区域的突然热膨胀，可能会形成强烈的热弹性波。这种热弹性冲击波可能导致目标材料内部的剥落或碎裂，并最终导致物质喷射。目前，对飞秒激光诱导等离子体产生的动态过程的研究主要通过单脉冲辐照进行。然而，多脉冲激光烧蚀过程中的等离子体动力学仍不清楚。因此，通过研究硅的多个飞秒激光脉冲烧蚀过程中的激光诱导等离子体动力学，在飞秒时间尺度上直接观察到空气等离子体的结构-物质激发，揭示了等离子体和冲击波膨胀的机制。这两种基本机制对于深入了解超快激光与物质之间相互作用的性质具有重要意义。图3显示了飞秒时间尺度上激光烧蚀硅的时间分辨阴影图。第一脉冲辐照不能激发瞬态现象。然而，当探针延迟为300fs时，会出现狭窄的暗区，并且暗区随着探针在激光相反方向上的延迟而增加。

图3在飞秒时间尺度上探测延迟时激光烧蚀硅的时间分辨阴影图。

超短激光脉冲烧蚀过程受瞬态动力学影响。超短激光脉冲在空气中具有高达1012 K/s的快速冷却速率。然而，当在液体中进行时，超短脉冲烧蚀过程变得极其复杂，烧蚀率在飞秒和皮秒的时间尺度上存在差异。因此，在飞秒和皮秒时间尺度上观察了铁在不同液体中的烧蚀过程。结果表明:在激光烧蚀前10 ps内，空气和液体的烧蚀过程基本相同;然而，10 ps后，与通常在空气中观察到的烧蚀过程有显著的不同同时，由于液体环境的影响，反射率不会因散射和吸收而降低，而是增加，并强烈依赖于使用的液体。上述结果说明了激光烧蚀过程中液体环境对烧蚀过程的影响。

2.3强激光下光学元件的损伤机理

ICF器件，如国家点火装置(NIF)，对超精密光学元件有很大的需求，而超精密光学元件在高功率激光系统中容易损坏和失效透明光学元件的损伤机理研究一直是一个重要的科学课题。光学元件在制造过程中形成的小裂纹通常被认为是损坏的原因。具有纳秒时间分辨率的TRPP可以捕获激光损伤的时间变化。缺陷吸收激光能量，引起局部温升，导致材料与空气界面处形成等离子体。等离子体膨胀并产生冲击波和应力波。最终，激波和应力波引起周向和径向裂纹，从而导致坑状结构的出现。通过TRPP记录动态过程，如图4所示，当激光延迟在2.5 ns以下时，透射光学没有明显损伤。但随着时间的推移，传动元件的中心呈现出模糊结构，逐渐变成凹坑。

图4 95 J/cm2时损伤坑的侧面瞬态图像和损伤过程的时间演化。最终凹坑的直径为34 μm，深度约为11 μm。

在更长的时间尺度上，从受损区域形成粒子喷雾。粒子在激光诱导击穿过程中被排出。这些颗粒对整个系统造成不利影响，包括沉积涂层的机械性能降低，并加重激光对光学部件的损伤。因此，观察喷射粒子的路径成为研究的重点。TRPP技术是用于观察喷射粒子行为的主要方法，时间分辨率<0.5 μs。颗粒的喷射过程与激光参数无关，主要取决于激光激发的颗粒体积。形成初始脉冲的颗粒残留物可由后续脉冲激发。随着脉冲数的增加，粒子喷射距离增加。这些结果提供了关于喷射粒子轨迹的足够有价值的信息，可以提供洞察以防止对相邻光学部件的损坏。

3.超快X射线成像

20世纪70年代以来，X射线成像技术迅速发展，广泛应用于工业探伤、焊缝检验、医疗检验等领域。随着图像数字化技术的发展，大视场下可以保证更高的空间分辨率、更宽的动态范围和无几何畸变的实时成像能力。X射线高速成像系统能够快速、动态地监测被检测物体的内部结构、大小、位置和动态变化，是目前成像检测领域中常用的系统。目前，X射线高速成像也广泛应用于激光-材料相互作用动态过程的高速监测，包括熔池监测、等离子体演化、肌红蛋白结构动力学等。

3.1原理

X射线因其穿透特性被广泛应用于金属和高密度等离子体内部结构的成像研究中。动态过程的观察需要时间分辨X射线成像技术。一般使用长脉冲或连续的X射线光源，如同步辐射光源，结合X射线相机快门曝光时间控制，可以实现μs-ms帧间隔的连续摄影，如图5A所示。图5B显示了用于高级射线成像的典型激光尾迹场加速器驱动的轫致辐射X射线源。前一种方法在激光加工领域得到了广泛的应用,后一种方法由于方便通过激光脉冲触发实现时间同步，在激光-物质相互作用的强场物理中经常用于捕获超快动态过程。然而，由于强激光脉冲的低重复率，它往往只可能捕获单帧图像。

图5 X射线成像原理示意图。（A）激光等离子体。（B）同步辐射源。

3.2激光加工的熔池监测

作为一种重要的激光加工技术，增材制造（AM）已逐渐将其研究重点转向熔融过程的在线监测。蒸汽凹陷（也称为小孔）现象一直是金属激光熔化处理领域的一个吸引人的问题，可以使用超高速同步辐射X射线成像进行量化。使用该方法观察到两种不同的熔池形状，如图6所示。结果解释了之前发现的从传导模式到小孔模式的变化：（i）在所用激光加工参数范围内，小孔出现在激光粉末床熔合中；（ii）根据激光功率密度，从传导模式到锁孔有一个精确定义的阈值，该过程遵循蒸发、液体表面下沉和深层不稳定锁孔形成的顺序。

图6固定激光照射下熔体池和蒸汽凹陷的演变。（A）熔体池的初始形成。（B）形成小而稳定的蒸汽凹陷。（C）蒸汽凹陷的稳定增长。（D）在蒸汽凹陷中形成不稳定性。（E，F）蒸汽凹陷形状的快速变化。（G，H）蒸汽降压的周期性波动。（I，J）熔体池形状从准圆形到双峰的变化。

AM过程中熔池的微观动力学研究一直是许多研究的重点。通过对镍基高温合金IN718的原位和操作同步辐射X射线成像和衍射，研究了定向能沉积增材制造(DED-AM)的控制机理。利用这种独特的过程复制器，可以对凝固过程中的熔池边界和流动动力学进行量化。空间分辨率精确地衍射了时间分辨的微结构相，快速的冷却速率完全抑制了固相中第二相的形成或再结晶。凝固后，应力迅速增大至冷却屈服强度，说明在凝固结晶范围IN718的作用下，累积的塑性耗尽了合金的延性，导致液化开裂。X射线拍摄的熔池形状变化如图7所示。这一研究揭示了控制高非平衡微结构形成的机制。在整个过程中，空间分辨率约为100 μ m，时间分辨率小于1 ms。

图7实验方法和结果示意图。(A)粉末增材制造工艺复制器，设计用于重现商业- am系统的操作。(B)现场x射线成像原理图。(C) IN718多层薄壁熔体轨迹。

激光熔池在重力、表面张力、Marangoni效应和蒸汽压力下的流动演变是一个复杂的过程。Zhao等人使用激光粉末床熔合（LPBF）处理Ti-6Al-4V和其他粉末，以观察熔池动力学的变化过程，最高成像记录速率为10μm 兆赫。他们观察了不同激光功率和扫描速度条件下熔池几何结构的发展，如图8所示，如深度、纵横比（深度/宽度）和标称面积。同时，他们观察到熔池生长过程中从较高生长速率到较低速率的变化，这表明在激光加热的后期，熔融金属的强而复杂的流动趋于缓和样品温度并保持相对稳定的熔池分布。X射线成像的时间分辨率小于22 μs。粉末运动行为的现象和机制随时间变化，激光熔化过程中的环境压力如图9所示。最近，他们基于图10所示的现场高速高分辨率X射线成像技术，揭示了DED-AM过程中的四种孔隙形成机制。

图8熔池喷射的实验原理。（A） Ti-6Al-4V激光粉末床熔合过程中熔池的动态演变。（B） Al-Si10-Mg板的激光调幅工艺。

图9动态X射线图像显示固定激光束熔化期间真空下的瞬时熔化和蒸发。（A）现场LPBF高速高能X射线成像实验装置示意图。（B）显示激光开启时静态粉末堆积状态的X射线图像。（C）激光熔化起始的X射线图。（D）显示汽化开始的X射线图像。（E）充分发展的熔池的X射线图像。

图10从原料粉末转移到构建体的孔隙。（A–H）X射线图像序列，显示在DED工艺中熔融输送的粉末后，原料Ti64粉末内部的孔隙转移到熔融池中。

通过集成高速X射线成像、声学传感器和机器学习，开发了相应的激光焊接现场监测系统。高速X射线成像用于将声发射（AE）信号与实际处理事件相关联。结合机器学习算法，图像的分类准确率在74%到95%之间。X射线图像检测器的有效空间分辨率可以达到11 μm，将AE与ML（机器学习）相结合，如图11所示，在激光焊接过程的现场和实时监控方面具有广泛的应用潜力。

图11（A）导电焊接，（B）稳定锁孔的实时X射线图像；（C）不稳定的锁孔和（D）飞溅。

3.3强激光等离子体物理的超快成像

在激光驱动的ICF中，热点的不对称性和壳材料进入热点的混合效应仍然是限制ICF内爆产率进一步提高的重要因素。捕捉具有高时间和空间分辨率的热点图像对于分析热点形状的不对称性和热点对称控制的物理设计至关重要。基于Kirkpatrick–Baez（KB）的X射线高速显微成像系统广泛应用于ICF领域。已开发出各种KB显微成像系统，如全反射宽带KB显微成像设备、多层膜准单能响应KB显微成像技术和多镜结构先进KB显微成像装置。上述成像系统具有大视场（~1 mm）、高空间分辨率（<5 μm）和高时间分辨率（<100 ps），如图12A、B所示。它被用来观察CH壳层内爆、两端黑腔内爆和玻璃壳层内爆炸推动靶的过程。一些实验结果如图12C所示。

图12 Kirkpatrick–Baez（KB）显微镜示意图和拍摄结果。（A）四通道反射式KB显微镜示意图。（B）双通道显微镜系统示意图。（C）在KB显微镜的四个通道中记录爆炸目标的时间积分图像。

X射线分幅记录技术具有简单的针孔成像或KB显微成像或弯曲晶体成像，具有高空间分辨率成像能力，可实现二维高空间分辨率成像诊断，观察内爆过程中热点形态的演变。为进一步提高成像时间分辨能力，结合电子漂移技术研制了X射线漂移成像系统。通过加速漂移区的光电子，实现了电子群的“速度色散”。系统原理和原理图如图13所示。脉冲宽度扩大20倍，时间分辨率从60 ps提高到20 ps，具有较高的时空分辨率诊断能力该技术已用于研究热点形态演变、燃料运动状态和热点混合程度。随着电荷效应的增大，噪声增大，获取的图像信噪比降低，影响了图像的空间分辨率。

图13膨胀X射线成像仪（DIXI）示意图。

4单镜头超快光学成像

传统上，泵-探头方法允许通过重复测量捕获动态。然而，许多超快现象要么不可重复，要么难以再现，如激光诱导的冲击波、微流体和光化学反应。在这种情况下，单次激发超快光学成像技术成为克服泵-探头限制的必要手段。已经开发了各种超快单次拍摄成像方案，用于在小于纳秒的时间尺度内捕获非重复超快现象的二维图像。在本综述中，我们主要关注主动照明超快成像技术，该技术需要系统中的超激发照明激光脉冲，而忽略了接收成像方法。后一种方法不需要照明光，可以捕捉自发光现象，如压缩超快摄影（CUP）。典型的主动单激发超快光学成像方法包括飞秒时间分辨光学偏振法（FTOP）、频域全息术（FDH）、频域层析成像（FDT）、时间分辨全息偏振显微镜（THPM）、顺序定时全光映射摄影（STAMP）和多曝光成像的频率识别算法（FRAME）。

4.1单次飞秒时间分辨光学偏振法

FTOP的主要特点是光学偏振技术。FTOP捕捉到了强飞秒激光脉冲传播的超快动力学。图14A显示了实验示意图。激光束由分束器分为泵浦脉冲和探测脉冲。探测脉冲由晶体倍频，并由四级梯队在空间上划分为四个子脉冲。泵浦脉冲束通过延迟线和半波片后，聚焦到充满CS2靶的熔融二氧化硅试管中。图14B显示了CS2中泵浦脉冲传播的记录FTOP图像。帧间隔约为0.96 ps，对应的帧速率约为1.05 THz。FTOP利用激光脉冲宽度实现高时间分辨率，但帧数和成像视场有限，只能拍摄具有非重叠轨迹的超快现象。

图14用于捕获在熔融二氧化硅试管中传播的单个超短脉冲的多帧FTOP技术。（A） FTOP成像技术的实验示意图和（B）熔融石英中脉冲传播的单次四帧观测。在相同的实验条件下，使用不同的激光拍摄传播轮廓。

4.2单次激发频域全息术

单激发频域全息术（FDH）是在频域干涉法（FDI）的基础上发展起来的一种具有一维空间分辨率的单激发超快相位测量技术。FDH的优点是在皮秒时间尺度上以飞秒时间分辨率单次测量光学相移。图15显示了FDH的原始系统示意图。

图15 FDH实验装置示意图。

4.3单激发FDT

层析成像是基于对沿不同方向穿过物体的辐射的测量，这使得能够从顺序测量的投影中对隐藏的静止物体进行无创成像。FDT可以成像广泛的非线性传播现象，包括气体中的细丝形成和等离子体尾波场的演变。图17A显示了单激发FDT的示意图。由于非线性折射率相关性和强泵浦脉冲产生的等离子体，熔融石英玻璃中的瞬态折射率结构在光速下发生变化。使用三层结构BBO（β-硼酸钡）晶体产生15个倍频脉冲，其中选择5个具有不同投影角的脉冲作为探测脉冲，如图16A所示。然后，探测脉冲在目标位置在空间和时间上重叠，动态过程由光谱成像干涉仪测量。熔融石英玻璃中非线性激光传播的动画快照如图16B所示。重建的快照显示了在7.4 ps内的自聚焦和9.8 ps的激光丝化动力学。在12.2 ps时产生的陡壁折射率空穴表明等离子体诱导了负折射率变化，抵消了激光诱导的正非线性折射率变化。

图16 主层析成像的原理图和实验。（A）单次激发频域层析成像装置示意图；（B）单次拍摄的指数分布的断层图像。

4.4 THPM

根据角复用全息技术，THPM可以捕获偏振敏感透明材料中出现的超快现象。图17A显示了THPM系统的示意图。将倍频探针激光脉冲分离为两个脉冲，分别作为泵和探针。参考脉冲和信号脉冲之间的干涉全息图由CCD相机捕获，CCD相机通过不同的空间滤波器加载不同的空间载波频率。然后，可以通过成像算法重建两个正交偏振分量的相位和振幅分布。THPM技术可以通过一次测量在两个不同时间捕获超快动力学的两个正交偏振态的振幅和相位分布。在图17B中，使用THPM系统测量了皮秒激光与两个典型偏振敏感样品相互作用的动态过程。在0.1和1.7 ns处的振幅和相位变化验证了冲击波的产生和传播。

图17 用时间分辨全息偏振显微镜（THPM）方法研究了两种典型偏振敏感样品中皮秒激光辐照的动力学：线性偏振器和云母层。（A） THPM系统的示意图，右下插图，四个参考脉冲的产生。（B）云母薄片样品中超快激光诱导损伤的振幅和相位对比度图像。

4.5 STAMP

在单镜头光学成像中，一种称为STAMP的频率-时间编码技术因其高帧速率（高达太赫兹）、可调帧间隔（fs–ns）和高图像质量（接近光学显微镜）的优势而备受关注。STAMP的主要原理是通过使用时间映射装置（TMD）和空间映射装置（SMD）将时间和空间信息映射成线性啁啾激光脉冲。图18A显示了25帧SF-STAMP配置，这是STAMP系统的最高帧数。捕获了具有亚皮秒时间分辨率的Ge2Sb2Te5 (GST) 晶体到非晶相变的超快2D突发图像，如图18B所示。与潜望镜阵列相比，DOE可以在制造仍然复杂的情况下实现更大的帧数。此外，还设计了一个分支4f系统，采用切片镜作为光谱切片器，在保持像素分辨率的同时增加帧数。

图18 时序全光学映射摄影(STAMP):(A) STAMP光学原理图;(B)使用STAMP对等离子体动力学进行连续成像。

4.6 FRAME

FRAME是另一种空间分频技术。超快2D视频成像首先通过具有光谱兼容性、高时间和空间分辨率的FRAME实现。在FRAME中，帧间隔的时间尺度可以达到飞秒级。FRAME的原理图如图19A、B所示。FRAME编码不同的载波频率，通过Ronchi光栅实现强度调制来检测子脉冲，然后在后处理步骤中进行解码。

图19 用于多次曝光成像的频率识别算法。(A) FRAME示意图。(B) FRAME的原理证明。(C)泵脉冲通过CS2液体传播。(D)聚焦激光脉冲的帧视频序列。泵浦光脉冲通过CS2液体传播时的重构图像序列。

5.总结和展望

综上所述，激光技术的进步带来了前所未有的高能量密度物理现象和新的理论机制，推动了ICF、激光加速器、激光先进制造等领域的进步，并使高功率激光与材料相互作用的理论研究越来越有吸引力。各种不同应用的超快成像技术正在迅速发展，以帮助研究人员观察和理解这些瞬态现象。本文的重点是回顾三种常用的超快成像方法的原理和应用，包括泵探头、X射线诊断技术和单次光学脉冲成像。损害阈值以上的过程是主要焦点。每种超快成像技术都有其自身的优点和局限性。例如，X射线的穿透性有助于等离子体的内部成像，但在大多数情况下，超快摄影只能捕获一帧图像，设备复杂且昂贵。在普通实验室条件下，基于飞秒激光的可见光摄影相对方便，但在复杂的电磁环境中，信号很容易受到干扰和失真。表1总结了本综述中提到的几种代表性超快成像技术的分类、时间分辨率和应用。

这篇综述为相关领域的研究人员提供了一个参考，尽管在涵盖所有超快成像技术方面存在困难。预计单次爆发成像技术，如FTOP和STAMP，将成为一种可靠的测量方法，但仍有一些参数如帧数等需要改进。值得注意的是，MEMS和NEMS中的微纳米结构，如5G和6G的高频谐振器、可用于生物检测的微纳光束等，也将利用运动和内部结构及缺陷的超快成像，值得进一步研究。

来源：Ultrafast imaging for uncovering laser–material interaction dynamics, International Journal of Mechanical System Dynamics, doi.org/10.1002/msd2.12024

参考文献：Shiner B. The impact of fiber laser technology on the world wide material processing market. CLEO: Applications and Technology, Optical Society of America. 2013;AF2J:1.