【导读】
由于Li2S的高氧化势垒而发生的硫析出反应 (SER) 的缓慢动力学导致硫利用率低和锂硫电池的倍率性能差。然而,解决这一问题的催化剂设计仍然难以实现,因为很难将催化氧化能力与电子结构精确关联起来。
近日,天津大学杨全红教授和清华大学深圳研究生院吕伟副研究员发表研究性论文,将层状过渡金属氧化物 NaxTi0.5Co0.5O2用作模型催化剂来探索这种相关性,因为它具有可调谐的电子结构和在 Li-S 电池工作电位窗口中的良好稳定性。
通过去除 Na+,部分相变逐渐增加 Co 活性位点的浓度,同时随着费米能级的上移而降低功函数,加速了催化剂表面的电荷转移,从而提高了 Li2S 的催化氧化活性。特别是两相共存的NaxTi0.5Co0.5O2有效降低了 Li2S 的活化电位,导致极化最小化和优异的倍率性能,即使在 5.0 C 时,组装电池的容量也高达 615 mAh g−1。该研究指出了一种优化电子结构以增强SER的方法,这对于促进Li-S电池的实际应用具有重要意义。
图1 NaTi0.5Co0.5O2 在 Li-S 电池电化学窗口中的稳定性示意图
图2 NaTi0.5Co0.5O2活性起源的理论模拟
图3 NaTi0.5Co0.5O2的结构表征
图4 NaTi0.5Co0.5O2的SER活性和动力学分析
图5 NaxTi0.5Co0.5O2表面Li2S的电化学活化与分解
图6 NaxTi0.5Co0.5O2-S的电化学性能
文献链接:Targeted Catalysis of the Sulfur Evolution Reaction for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries.https://doi.org/10.1002/aenm.202202232
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