Npj Comput. Mater.: 通过构造(001)氧化物超晶格衍生的拓扑态

复杂氧化物呈现出丰富的物理性质，包括金属-绝缘体相变、巨磁阻效应、以及非常规超导。在钙钛矿氧化物中，因过渡金属原子在(111)方向特有的蜂巢结构，这些体系被预言可实现d电子的量子自旋霍尔态(quantum spin Hall)。但由于制备(111)方向生长的钙钛矿具有极高的实验难度，钙钛矿(111)的拓扑设计方案一直没有显著的进展。我们结合第一性原理和模型计算，预言在(001)方向堆叠的(SrMO3)1/(SrM’O3)1超晶格 (M = Nb, Ta 和 M’ = Rh, Ir) 是一个强拓扑绝缘体(strong topological insulator)，具有Z2指数(1,001)，极大的降低了实验研究的门槛。更有意思的是：在(001)方向堆叠的(SrMoO3)1/(SrIrO3)1超晶格中可以产生强拓扑绝缘体和拓扑狄拉克半金属(topological Dirac semi-metal)的共存相，且不同的拓扑态在表面产生多个狄拉克锥(Dirac cone)。我们的工作显示了如何通过材料设计在(001)钙钛矿氧化物异质结中产生非平庸的拓扑态。

通过构造氧化物异质结，在氧化物界面处产生块材中所没有的物理性质，一直是氧化物薄膜领域的研究主旨。通过氧化物界面可以产生二维电子气、铁电/铁磁的耦合、以及各向异性的超导态。另一方面，非平庸的拓扑态一直是凝聚态物理的研究热点。具有时间反演对称性保护的强拓扑绝缘态和狄拉克拓扑半金属态，在窄能隙的半导体材料中进行了大量的研究，但在复杂氧化物中则研究得比较少。一个自然的问题是：能否通过构造氧化物界面或者氧化物超晶格来产生块材中所没有的拓扑性质？

在本工作中，作者结合了第一性原理计算和模型计算，发现在一系列的(001) (AMO3)1/(AM’O3)1钙钛矿氧化物超晶格中可以产生具有时间反演对称性保护的非平庸拓扑态。其构造的基本原理参见图一。如果在费米面附近两种不同金属原子的d轨道能带相交，而自旋轨道耦合可以打开一个能隙，那这个能隙可能是拓扑非平庸的，从而可以产生强拓扑绝缘态。如果在有自旋轨道耦合的情况下，能带相交的交点没有产生能隙，那形成的狄拉克点可能会有非平庸的拓扑性质，比如具备费米弧(Fermi arc)。

图一：(001) (AMO3)1/(AM’O3)1超晶格的晶体结构和电子结构。

第一个具体的例子是(SrTaO3)1/(SrIrO3)1 超晶格。图二具体显示了它的电子结构。计算发现它是一个强拓扑绝缘体。通过宇称分析，可以得到它的Z2拓扑指数是：(1,001)。直接能隙大约20meV。在各个表面上都有拓扑保护的表面态。另外，(SrNbO3)1/(SrIrO3)1，(SrTaO3)1/(SrRhO3)1和(SrTaO3)1/(SrRhO3)1都具有相同的拓扑性质，都是强拓扑绝缘体。

图二：(001) (SrTaO3)1/(SrIrO3)1超晶格的电子结构和表面态。

第二个具体的例子是(SrMoO3)1/(SrIrO3)1 超晶格。它的拓扑性质更为丰富。图三具体显示了它的电子结构。计算发现它是拓扑狄拉克半金属。它具有一对第二类形式(type-II)的狄拉克点。这对狄拉克点具有非平庸的镜面陈数(mirror Chern number)，因此具有两条连接狄拉克点之间的费米弧。这两条费米弧相交形成了一个狄拉克锥。更有趣的是：这个(SrMoO3)1/(SrIrO3)1超晶格同时具有强拓扑绝缘体的性质。在动量空间，除了狄拉克拓扑半金属所对应的狄拉克锥，还有两个因强拓扑绝缘性而产生的狄拉克锥。如图四所示，这三个狄拉克锥共存于在同一个体系，这在拓扑材料中也是比较罕见的。

图三：(001) (SrMoO3)1/(SrIrO3)1超晶格的电子结构和表面态。

图四：(001) (SrMoO3)1/(SrIrO3)1超晶格中强拓扑绝缘体和狄拉克拓扑半金属态的共存相。在它的表面态中，有三个狄拉克锥共存。

上述所有的拓扑性质，除了基本的对称性保护，还跟(001) (AMO3)1/(AM’O3)1超晶格中两个金属原子所对应的几何位型有关。通过分析发现，正是因为这种层状排布，使得d轨道能带相交时，会产生特别的宇称性质，导致非平庸拓扑性质的产生。

本工作于2022年9月29日以“Emergent topological states via digital (001) oxide superlattices”为题发表于npj Computational Materials上。上海纽约大学(NYU Shanghai)的陈航晖教授和上海科技大学的李刚教授为本文的共同通讯作者。华东师范大学的刘芝伟同学和上海纽约大学的刘泓泉同学为本文的共同第一作者。其他作者包括上海纽约大学学生马家骥和王效轩。本工作受到了国家自然科学基金、科技部和清华大学低维量子国家重点实验室的资助。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41524-022-00894-5