华中科大王得丽团队: 超疏水自支撑电极实现全 pH 范围电合成 H₂O₂

研究背景

电合成 H₂O₂ 是一种很有前途的替代能源密集型蒽醌工艺的方法。氮掺杂碳负载过渡金属 (M−N−C) 是一种催化活性高的非贵金属催化剂，尤其是 Co−N−C 催化剂是当前电合成 H₂O₂ 的研究热点。

然而，由于 Co−N−C 的制备条件，催化性能等问题的探究不足，简单及低成本制备高活性、高选择性和高稳定性的用于电合成 H₂O₂ 的 Co−N−C 催化剂仍是当前该领域的重大挑战。

ZIF-67 衍生的 Co−N−C 催化剂活性高，通过结构调控可以有效提高其电合成 H₂O₂ 的选择性。但 Co−N−C 的实际应用面临着多方面尚未解决的严峻问题和挑战，金属离子会析出导致活性位点减少电催化活性降低，H₂O₂ 会发生副反应等。

因此，设计并制备高活性、高选择性、高稳定性的新型阴极催化剂是电合成 H₂O₂ 实用化需要解决的挑战。

论文详情

华中科技大学王得丽教授团队通过调节原位生长的 Co−N−C 的结构使电极以两电子氧还原反应途径生成 H₂O₂，表面疏水性处理可以加速氧气传输，提高电极稳定性，减缓 H₂O₂ 的分解。该电极可以大规模生产并实现原位合成的 H₂O₂ 用于有机污染物的降解，助力更多应用需求。

该成果以“Constructing a superhydrophobic free-standing cathode for high efficient H₂O₂ production over a wide pH range”为题，发表于国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A。华中科技大学黄晓为本文第一作者，华中科技大学王得丽教授为本文通讯作者。

研究亮点

亮点一：ZIF-67 通过 CTAB 调控得到碳纸 (CFP) 负载的三维结构的Co−NC（记为Co−NC/CFP）阴极，CTAB 调控实现了 ZIF-67 衍生的 Co 单原子分散的 Co−NC。

亮点二：PTFE 处理可以提高电极表面疏水性，PTFE 疏水层可以加速氧气的传输，减缓 H₂O₂ 对电极的腐蚀和Co的流失以及 H₂O₂ 的分解。

亮点三：双阴极体系用于有机染料的降解无需 Fe²⁺ 盐化学试剂的加入，可以在全 pH 范围溶液中工作，该技术具有环保无污染和优异的可逆性的优点。

图 1.(a) 传统的阴极和 (b) 新型阴极示意图。(c) 双阴极用于降解有机污染物的示意图。

论文信息

• Constructing a superhydrophobic free-standing cathode for highly efficient H₂O₂ production over a wide pH range

  Xiao Huang, Zhizhan Li, Wei Liu, Min Song, Chang Zhang, Jingwen Li and Deli Wang (王得丽，华中科技大学)

  J. Mater. Chem. A,2022,10, 24573-24580
  https://doi.org/10.1039/D2TA07598A

黄晓

华中科技大学

本文第一作者，现于华中科技大学化学与化工学院做博士后，主要从事电化学方面的研究工作。

通讯作者

王得丽 教授

华中科技大学

华中科技大学教授/博士生导师。获湖北省“化学化工青年创新奖”、中国表面工程协会“中表镀-安美特青年教师奖”。研究领域为新型电化学能源与环境材料的设计以及性能优化。在 Nat. Mater.、JACS 等期刊上发表 SCI 论文 100 余篇，获授权美国发明专利 2 项、中国发明专利 10 项。主持国家自然基金、湖北省科技晨光计划等项目。担任《J. Chem. Phys.》副主编，担任《电化学》、《储能科学与技术》、《Chin. Chem. Lett.》、《Nano Mater. Sci.》、《Energy & Fules》、《J. Phys. Energy》编委。

Research ID:http://www.researcherid.com/rid/K-5029-2012

课题组介绍

本课题组长期致力于氢能与燃料电池，锂离子电池，钠离子电池，锂硫电池等方面的研究。

本课题组自2013年初开始组建，目前有教授1名（中组部计划和教育部新世纪优秀人才支持计划），博士后2名，博士生4名，硕士生6名。研究方向集中在先进电化学能源材料的结构设计与性能优化，主要包括燃料电池电极材料，高比能电池电极材料以及产业化应用等。

本团队科研经费充足，团队学术气氛浓厚。团队成员朝气蓬勃、关系融洽，是一个团结奋进的大集体，欢迎有志于从事科研工作的硕士、博士研究生加盟！

招生要求：欢迎化学、材料学、物理学等专业背景的学生报考。

(1) 本校本科生直博；

(2) 硕转博(硕博连读)；

(3) 统考。

招生人数：博士生1-2名/年，硕士生2-3名/年。

详细信息请访问团队主页:http://deli.chem.hust.edu.cn

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