四川
InP量子点是一种新型无镉无铅量子点，以其环保特性和优异的发光性能而受到广泛的关注，在显示领域具有良好的应用前景。然而单独的InP量子点核心在制备过程中容易氧化，造成量子点性能严重下降。
近日，南方科技大学孙小卫教授团队在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了题为“Study of the Interfacial Oxidation of InP Quantum Dots Synthesized from Tris(dimethylamino)phosphine”的论文。本论文采用稳定、低毒且价格较低的三（二甲胺基）膦为磷源，引入HF酸原位刻蚀去除氧化缺陷的方式制备出最高量子产率97.7%的红光InP/ZnSe/ZnSeS/ZnS量子点。研究了InP核心氧化缺陷对壳层包覆、量子点发光性能、稳定性的影响。
本文要点：
1. 在严格控制InP核心制备条件且未添加氧化剂时，制备的InP核心表面仍存在明显的氧化态信号峰。说明极微量的水、氧仍会引起氧化缺陷的产生，这使得InP核心表面氧化问题难以回避。使用HF刻蚀，可完全去除InP表面氧化态缺陷。
图1 （a）InP核心示意图；（b-d）HF刻蚀前后，P 2p和O 1s精细XPS谱图。
2. InP 表面的各种氧化态与壳层材料之间存在较大的晶格失配，会大幅提高壳层材料外延生长难度，增加核心表面缺陷态钝化难度；同时氧化态缺陷引入深能级缺陷，产生大量非辐射复合中心，降低发光效率。 HF 刻蚀去除表面氧化缺陷后，量子点粒径由 6.5 nm 增加到 8.2 nm ，核心表面缺陷被更好钝化，量子限域效应显著增强，半峰宽降低 3-4 nm ，缺陷相关的发光峰长波拖尾现象被显著抑制， PLQY 由 59% 提高至 92% 以上，最大值 97.7% ，这是氨基膦体系红光 InP 量子点最高报道值。在 QLED 器件中，外量子效率 EQE 也由 0.6% 提高至 3.5% 。
图 2 （ a ） InP QDs 粒径分布；（ b ） HF-treated InP QDs 粒径分布；（ c-d ）不同 HF 添加量时稳态发射光谱、 PLQY 和 FWHM 变化；（ e ） InP/ZnSe/ZnSeS/ZnS 量子点刻蚀前后吸收和发射光谱对比； （ f ）刻蚀前后亮度对比
图 3 QLED 器件结构及氧化缺陷去除前后电致发光性能对比
3. 量子点核心表面存在悬空键、氧化态等缺陷态。包覆壳层材料后，大部分悬空键缺陷会被有效抑制。氧化态缺陷与壳层材料晶格失配严重，造成晶格无序，并且会伴随壳层生长外延，最终降低壳层包覆质量。因此去除氧化态缺陷可有效提高 InP 量子点壳层质量，减少非辐射复合中心，提高量子点光学性质。
图 4 各缺陷在量子点合成过程中的变化及影响示意图
本工作受到“十四五”国家重点研发计划 - 柔性显示用无镉无铅量子点发光显示关键材料及器件研究（ 2022YFB3602900 ）项目的支持。
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c20138
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