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研究内容
共价有机骨架(COFs)是一类新兴的多孔有机聚合物，在气体储存、分离、催化、传感器、储能等方面具有巨大的应用潜力。精确剪裁COFs的聚集状态以形成分级多孔结构对其性能和应用至关重要。
浙江大学刘平伟报道了一种使用动态组合化学构建含有中孔和大孔的亚胺基中空COFs的一锅一步策略。依赖于三种或多种单体在两种单官能竞争物存在下的直接共聚，所得颗粒产物具有高结晶度和分级孔，包括0.93 nm左右的微孔、3.1-32 nm范围内广泛分布的中孔和500 nm左右的大孔，比表面积可达748 m2·g-1，非微孔占比表面积的60%。在乙烯和一氧化碳的共聚中，该颗粒在作为原位负载Pd催化剂的纳米载体的应用中表现出独特的优势，负载效率为93.8%。相关工作以“Combinatorial Synthesis of Covalent Organic Framework Particles with Hierarchical Pores and Their Catalytic Application”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者研究了三种或多种COF单体在竞争对手存在的情况下的动态组合库(DCL)。作者发现两种三官能单体(TAPB和BTCA)和一种二官能单体的DCL可以在一个锅和一个步骤中产生中空的COF颗粒。根据PDA的量，这种颗粒由结晶[TAPB-BTCA]COF和部分无定形[TAPB-PDA]组分组成，且具有包含微孔、中孔和大孔的分级多孔结构，非微孔占表面积的33-60%。
要点2.TAPB、BTCA、对苯二胺(PA)和PDA的四种单体DCL获得了由空心颗粒和薄片形式的[TAPB-BTCA]COF和[PA-PDA]聚合物组分组成的产品。
要点3.具有良好分散性和分级孔的中空COF颗粒可用于原位负载Pd催化剂，在溶液中催化乙烯和一氧化碳的共聚，负载效率高达93.8%。因此，可以调节共聚物链的生长和组装形成花形颗粒，从而有效地抑制反应器的结垢。此外，所得聚合物产物还具有大大改善的性能，包括更高的重均分子量、更窄的分子量分布和增加的熔融温度。
该方法为制备具有分级孔的COFs提供了一种简单的方法，用于催化的高级应用。
研究图文
图1. COF颗粒的合成和显微镜表征。
图2. COF产品的特性。
图3. 研究转化过程。
图4. 转化机制研究。
图5. 四种单体组成的DCL的研究。
图6. 使用COF纳米载体的聚酮(POK)的合成和表征。
文献详情
Combinatorial Synthesis of Covalent Organic Framework Particles with Hierarchical Pores and Their Catalytic Application
Wei Li, Zhengwei Bie, Chi Zhang, Xintong Xu, Song Wang, Yuhao Yang, Ziyang Zhang, Xuan Yang, Khak Ho Lim, Qingyue Wang, Wen-Jun Wang, Bo-Geng Li, Pingwei Liu*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04995
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