四川大学向钢团队：高性能氧化镓忆阻器中基于锰元素二能级体系的高开关比和电阻磁矩双调制

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酥鱼 | 编辑

四川大学物理学院向钢教授研究团队近期研制了一种基于锰元素掺杂的氧化镓忆阻器，可通过其中的锰元素二能级体系实现开关比的大幅提升，并实现了电阻与磁矩的双调制。该成果近日发表于Advanced Functional Materials杂志。

作为四大无源电学元器件之一，忆阻器于1971年被加州大学伯克利分校蔡少棠教授所预言，并于2008年被惠普实验室首次制备出来，此后不断更新迭代。忆阻器通过非线性电阻值实现对流经其电荷量的记忆功能，可用于高密度数据存储和低能耗神经元模拟，在信息技术和人工智能领域具有巨大应用潜力。

作为一种新兴的超宽带隙导体，氧化镓因其优异的光电特性、热稳定性、化学稳定性和对极端环境的耐受特性，备受研究开发者们关注。近年来，氧化镓已成为忆阻器的重要候选材料。忆阻器的一个关键参数是开关比，它对所存储的信息能否在不断变化的环境中被外围电路有效识别具有决定意义。然而，目前纯氧化镓忆阻器的开关比仍然较低，通常在1~102之间。因此，提升氧化镓忆阻器的开关比值具有重要意义。向钢教授研究团队的前期研究工作表明，掺锰的晶体氧化镓薄膜的电学和磁性特性可受到氧空位浓度和锰掺杂浓度调制（Journal of the American Ceramic Society 106 （2023）374），且掺锰的非晶氧化镓薄膜因具有更多的氧空位而显示更强的室温铁磁性（Scripta Materialia 220（2022）114919）。有趣的是，锰元素掺杂提供了一个可调的二能级体系： Mn3+和Mn2+离子分别以中性和p型掺杂剂存在，两者之间的转化可以通过改变氧空位浓度来得以实现。

基于以上事实，四川大学向钢教授研究团队设计制备了高性能的掺锰非晶氧化镓忆阻器。此忆阻器的开关比可提高至103，是先前文献报道纯氧化镓忆阻器的10~500倍，保证了较低的数据读/写错误率；同时，此忆阻器实现了对电阻和磁矩的双重调制，可用于新型多元信息存储器件。

研究团队揭示了此氧化镓忆阻器具有高开关比的物理机制。低阻态状态下，非晶氧化镓中富含更多的氧空位使得诱导产生的氧空位导电丝的电阻更低，而高阻态状态下，Mn2+离子可捕获氧空位提供的电子从而导致电阻更高。因此，基于掺锰非晶氧化镓的忆阻器具有更高的开关比值。此外，此氧化镓忆阻器的稳定循环次数与耐久性均达到或接近之前报道的氧化镓忆阻器的最高水平。

图1. (a)不同锰掺杂浓度的忆阻器的双极阻变曲线; (b) 不同锰掺杂浓度的非晶氧化镓薄膜中的氧空位含量;(c)忆阻器SET和RESET过程的I-V曲线; (d) 高阻态和低阻态的电阻与器件面积之间的关系;(e) 忆阻器耐久循环测试;(f)忆阻器长时间持续性测试。

研究团队首次采用可调的锰元素二能级系统对器件中的阻变和磁矩调制行为进行探测。氧化镓薄膜中的铁磁性来自于氧空位和锰离子耦合产生的束缚磁极化子。当高阻态切换到低阻态时，更多的氧空位被诱导产生，这不仅有利于形成氧空位导电细丝，而且会使束缚磁极化子占据更大的总体积、重叠更多的锰离子，从而增强铁磁性；同时，由于氧空位增加，部分Mn3+离子变为Mn2+离子，这将略微减少扩大的束缚磁极化子中的局域自旋。上述两种机制的竞争协同效应使得高阻态变为低阻态时氧化镓中的饱和磁化强度增加。反之亦然。测试表明，氧化镓忆阻器在阻变过程中可实现高达~200%的磁矩调制。

图2.氧化镓忆阻器在高阻态和低阻态的（a）磁滞回线，（b）Mn2p图谱，（c）O1s图谱和（d）EPR谱。

本研究工作报道了一种具有高开关比和电阻磁矩双调制功能的高性能氧化镓忆阻器，并展示了锰元素二能级体系可作为一种有效的探测阻变和磁矩变化的新工具，对相关的忆阻器和电控磁器件研究工作提供了有益参考。

这项工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金委等项目的资助。

论文信息

发布期刊 Adv. Funct. Mater.

发布时间 2023年9月4日

文章标题 Performance Enhancement and In Situ Observation of Resistive Switching and Magnetic Modulation by a Tunable Two-Level System of Mn Dopants in a-Gallium Oxide-based Memristor

（https://doi.org/10.1002/adfm.202304749）

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