打开电催化剂的大门丨中科大江海龙最新成果

通讯作者：江海龙教授、孟征博士

通讯单位：中国科学技术大学

DOI: 10.1021/jacs.3c08594

研究背景

在电催化剂方面存在的一个重大挑战，即单一的催化体系很少能控制活性、选择性和稳定性之间的相互作用。尽管已有的研究取得了重大进展，但仍然缺乏一种完美的解决方案，能够将均相和多相电催化剂的优点结合起来。目前，开发一个在原子级的可以控制活性、选择性和稳定性之间的相互作用的电催化平台还面临巨大的挑战。因此，中国科学技术大学江海龙教授等人报道了通过固相合成一种新型的导电COFs，命名为pMPcs（M = Fe、Co、Ni和Cu），具有精确安装的金属位点的共轭、导电和稳定的骨架使pMPcs成为独特的电催化平台，其中可调性从远程相互作用中产生。

文章要点

1、作者设想构建具有嵌入可编辑活性位点的完全共轭骨架的网状材料，可能是将电催化所需的特征整合到一个单一系统中的一种有效方法，并合成了一个芳香共轭COFs家族pMPCs（M=Fe、Co、Ni和Cu），具有精确安装的金属位点的共轭、导电和稳定的骨架使pMPcs成为独特的电催化平台，其中可调性从远程相互作用中产生。

2、本文合成的pMPcs在H型和流动电池中提供了优异的活性（电流密度，j=-16.0和-100mA cm−2）、选择性（CO法拉第效率，FECO=94%）和稳定性（>10 h），使其成为性能最好的网状材料之一。

3、本工作利用pMPcs中嵌入位点的长期相互作用导致的可调性，其他具有独特催化特征的金属位点的结合将产生更多的催化行为，这将发现应用远远超过CO2RR的应用。

图文展示

图1. pMPcs的结构和表征

图2. pCoPc和pNiPc的电子特性

图3.在pMPcs上进行CO2还原的电化学性能

图4.异质双金属pMPcs和pMPcs的电化学CO2RR性能

图5. pCoNiPc和pMPcs的电子性质

图6.在pMPcs上的CO2还原的计算结果

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