重大JPS：PEMWE中O2传输孔隙模拟：PTL和CL亲水性的影响

质子交换膜电解(PEMWE)在耦合波动可再生能源制氢方面显示出巨大的潜力。在PEMWE中，氧在多孔输运层(PTL)中的逆流输运限制了水到达催化剂层(CL)的过程，严重影响了PEMWE的性能和稳定性。本文提出了一种结合反应边界的晶格玻尔兹曼模型来考虑由于压力增加而排出氧的机理。采用该模型研究了PTL和CL亲水性对氧传输机制和模式的影响。结果表明，PTL亲水性在氧突破发生前会导致三种不同的流动模式。氧突破后，PTL的亲水性也会影响氧再处理的程度。增加PTL的亲水性可以降低PTL内部的氧饱和度，但可能增加CL表面的饱和度。通过增加CL的亲水性可以显著降低CL表面的氧饱和度，即使亲水性从74.5°轻微增加到54.9°也会导致氧饱和度降低高达50%。这些发现对合理设计PTL结构具有指导意义。

(A)重构PTL结构示意图，(B)计算域。

(A)拉普拉斯定律和(B)接触角试验的验证。LU表示晶格单位。

PTL-29.5°CL-57.9°样品的氧输运机制:(A)氧的演化(灰色为PTL纤维，红色为氧，白色为水)，(B)相应的氧压力分布。

氧在PTL-29.5°CL-57.9°试样中的输运机制:(A) PTL沿面间的氧饱和度，(B)氧泡演化压力。厚度归一化为相对厚度。氧的演化从10个气泡开始，气泡上的压力被计算出来。

PTL-66.8°样品在42 ms时的析氧过程。

不同PTL和CL亲水性样品中氧团簇突破的快照。PTL-66.8°样品中的圆圈表示突破情况(蓝色表示突破，黄色表示未突破)，PTL-29.5°样品中的黄色线表示氧气入侵的隔离区域。

(A-C)在(D, E) 167 ms和(F)突破时刻沿TP方向的氧饱和度演化和分布。

(A)突破后的氧饱和度再处理(B)氧团簇突破的时间。两级杆代表多点突破。

氧和水的传递直接影响PEMWE的性能和稳定性。本文采用MRT-LBM模型对氧传递模式进行了研究，该模型结合电化学反应边界，展示了氧生成的压力变化和突破机制。氧的演化以毛细指模式进行，并伴有海恩斯跳变现象。研究了PTL和CL的亲水性对氧传递的影响，发现PTL的亲水性可以影响甚至改变不同CL亲水性条件下的氧突破途径规律，产生三种氧突破行为。虽然PTL亲水性对突破时氧饱和度影响不大，但直接影响突破后氧的再处理程度。增加CL亲水性可以有效降低PTL/CL界面的氧饱和度，建议保持适度亲水性，因为通过将水接触角从74.5°降低到57.9°，CL附近的氧饱和度可降低50%。此外，高亲水性PTL与CL的结合可以增强PTL的有效排氧能力。本研究补充了CL亲水性对PTL中氧转运的影响，发现了反应边界条件下PTL中的三种氧突破行为，有助于PTL结构的合理设计。

Pore-scale simulation of oxygen transport in a proton exchange membrane electrolysis cell: Effect of the hydrophilia of porous transport layer and catalytic layer - ScienceDirect

https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2023.234048