纳米光子晶体催化燃烧点亮中红外光源

背景介绍

中红外光涵盖了分子吸收特征、生物/机械物体的峰值热发射、大气透射窗口等波长范围，在生物医学、通信、传感、成像等诸多领域具有重要应用价值。广谱、高功率的紧凑型红外光源面临着技术瓶颈。激光器和热发射器是红外光的典型来源。与具有特定光谱范围的高单色激光器相比，热红外发射器谱宽，但方向性和非相干性较差。调节热发射体温度可以增强热发射功率和调制波长。传统热发射多通过外部加热整个热发射体，热惯性大，能量利用效率低。此外，这类红外光源的波导或光腔集成尚处于起步阶段。发展纳米尺度上具有广谱、可调波长的集成中红外光源，在物理、化学和生物学领域的应用具有重要意义。

成果简介

该工作首次建立了光子晶体催化燃烧点亮纳米级中红外光源的框架，利用催化剂阵列催化气体燃烧释放红外光，通过调节催化气体流量可实现红外波长调制。设计了一种拓扑光子晶体催化剂阵列原型，实现高度垂直增强红外发射。该工作为新型光子晶体催化燃烧的微纳级红外光源开启了新思路。

光子晶体催化燃烧红外光源框架

图文导读

纳米催化剂阵列制造利用电子束光刻技术（EBL）制备了不同尺寸、填充率的Pt/Al2O3双层纳米柱阵列，用于甲醇催化燃烧反应。纳米柱样品命名P50-100代表，纳米柱直径为50 nm，纳米柱周期为100 nm (可计算获得相应的填充率为19.6%)，并制备了相同成分的薄膜进行催化性能对比。

纳米阵列催化剂制备及催化系统：(a)催化燃烧装置示意图。(b)图案化Pt/Al2O3催化剂阵列的电子束光刻工艺。(c)直径为50 nm，周期为150 nm的Pt/Al2O3催化剂的SEM图像(样品P50-150)。比例尺为200 nm。(d)AFM表征催化剂P50-150的高度分布。插图为(c)中的放大图。(e)为Pt/氧化铝膜催化剂的TEM图像。

纳米催化剂催化甲醇燃烧性能

催化剂催化甲醇燃烧，催化剂表面温度升高。通过控制反应温度和甲醇流量，可控制不同温升。纳米阵列催化剂P50-100在反应温度为80℃的条件下，催化转换效率高于连续薄膜。在设计的尺寸下，相同填充率时，催化剂尺寸越小，催化温升越高（意味着催化性能好）。在纳米阵列尺寸相同时，填充率高，催化温升高。单位质量的纳米阵列催化剂性能大大优于薄膜，展现了纳米催化剂的优异催化特性。

甲醇催化燃烧性能：(a)、(b)、(c) Pt/ Al2O3膜和P50-100在加热温度分别为100℃、150℃、200℃时催化燃烧。(d)膜和P50-100催化剂的甲醇转化效率(η)。插图为相应的与质量相关的甲醇转化效率(ηm)。(e)催化剂的催化温升(ΔT)随Pt/Al2O3直径的变化，填充率f为19.6%。(f) 催化剂ΔT随填充率的变化。(a-f)中甲醇/空气混合流速为100 mL/min。(g)加热温度为100℃时，催化剂的单位质量温升(ΔTm)随甲醇/空气混合流速的变化。

催化燃烧诱导红外光发射

相比于薄膜，催化剂阵列的表面电场分布可能有助于催化燃烧进行。催化剂反应前后，由于催化剂表面温度升高，致使发射的红外光波长变短。通过调控催化反应温升，可调节红外光波长的变化。此外，未来可期待开发在室温下进行催化燃烧的催化剂体系（我们前期使用化学合成的Pt纳米催化剂可以不需要加热，在室温下实现甲醇催化燃烧，温升可控制在室温~600℃），从而极大拓展此催化红外发射器件的应用场景和优势。

催化燃烧诱导红外发射：(a)和(b)为图2b中薄膜和P50-100(含20 nm Al2O3和10 nm Pt)的模拟温度分布。(c)室温下不同结构的发射光谱，z截面的发射光谱峰在753 nm左右。(d)和(e)分别为薄膜和xz截面P50-100 (y = 0)在753 nm波长处归一化电场强度(|E|2)的等值线图。(f) xy截面Pt层表面753 nm波长处归一化电场强度等值线图(z = 30)。(g)红外CCD相机获得的催化前后膜催化燃烧的实验发射波长。插图的是温度在150℃时的温高。

光子晶体催化剂功能化红外光发射设计

受以上实验启发，我们提出将纳米光子晶体结构与催化燃烧反应相结合，定制纳米红外光发射。我们设计了一种拓扑光子晶体催化剂阵列的原型，该器件具备高度垂直（方向性）增强的红外发射。

纳米光子学定制红外发射：(a)在SiO₂衬底上由Pt/Si圆柱阵列构成的拓扑光子晶体示意图。(b)光子晶体的参数，六个纳米圆柱体排列成六边形晶格。纳米圆柱体的位置(r)远离或靠近晶格的单个中心，分别形成拓扑和平凡光子能带。a表示晶格常数。(c)和(d)全波模拟得到的拓扑和平凡光子晶体的能带结构。拓扑光子晶体和平凡光子晶体在Γ点处具有相同的带隙。(e)中红外拓扑腔示意图，该拓扑腔由一个拓扑光子晶体和一个平凡光子晶体所包围。(f)通过全波模拟得到了波长为4.95 μm的腔模近场电场(|E|)分布。(g)红外光发射远场图。(h)红色圆圈表示(g)中红外发射角分辨强度分布图。

作者简介

第一作者：

吴振华，上海交通大学助理研究员

通讯作者：

胡志宇，国家级人才计划获得者，二级教授，博导，上海交通大学“致远”讲席教授，英国皇家化学学会会士（FRSC），国际先进材料协会会士（FIAAM），上海交通大学微米/纳米加工技术国家级重点实验室学术带头人（2012-2018担任实验室主任），纳微能源研究所所长。中国微米纳米技术学会常务理事，中国仪器仪表学会微纳器件与系统技术分会常务理事，（全国）欧美同学会第八届理事会理事。曾经在美国能源部橡树岭国家实验室担任研究员多年，并在美国佐治亚理工学院、田纳西大学等多所大学担任客座或兼职教授。研究方向包括纳米催化低温燃烧、热电薄膜与器件、新型MEMS/NEMS器件等。获得国内外奖项30多项，在Nature Nanotechnology，Science Advances, Joule等发表科研论文150多篇，40多项国内外发明专利，出版中英文专著/教材5部，书籍章节8篇。

张庆，电子科技大学物理学院副教授，四川省特聘专家，“天府峨眉计划”青年人才项目、电子科技大学“学术新人奖”入选者。研究方向包括片上纳米光子学、范德华极化激元、光学超表面、二维材料光电子学等。在Nature, Nature Photonics, Nature Review Physics, Chemical Review, Nature Communications, Science Advances, Light Science & Applications, Nano Letters等国际权威学术期刊上发表学术论文60余篇，谷歌学术引用1500余次，H指数20。担任Nature Photonics、LSA、Photonics Research等期刊审稿人。主持多项国家自然科学基金、四川省科技厅项目。

上海交通大学课题组常年招收硕士生、博士生、以及博士后若干，引进各类优秀人才，领域涵盖材料、物理、微电子

文章信息

Wu Z, Wu Z, Lv H, et al. Nanophotonic catalytic combustion enlightens mid-infrared light source. Nano Research