剑桥大学和牛津大学Nature Photonics: 钙钛矿纳米片超晶格的直接线性偏振电致发光

线偏振光在众多应用场景中至关重要，包括光学测量分析、生物成像、伪造品检测、液晶显示器以及新兴的三维显示技术等。当前的技术通过使用特殊的线偏振过滤片将普通光转换为线偏振光。常见的线偏振过滤片由高度定向的长链分子或具有光子结构的金属网格构成。这个转换过程会导致光亮度至少减半，造成大量能量损失，并且还需要额外的光学器件。因此开发直接发射线偏振光的光源变得尤为重要。

针对此问题，牛津大学Robert Hoye教授（通讯）和叶俊志博士（一作），剑桥大学Akshay Rao教授（通讯）和戴霖杰博士（通讯）等研究团队开发了一种由CsPbI3钙钛矿胶体纳米片超晶格作为发光层的发光二极管（LED），以用于直接发射线偏振光。研究团队利用不同蒸汽压的溶剂，实现了纳米片在薄膜中的自组装和取向调控（纳米片可躺立朝上或站立朝边），以此排列它们的跃迁偶极矩。得益于纳米片的高度均匀排列以及它们的强量子和介电约束，这种纳米片薄膜展现出了显著的激子精细结构裂分，从而在无需任何额外光学结构的情况下，实现了具有高偏振度（74.4%）的纯红色发光二极管。这项工作展示了钙钛矿纳米片作为线偏振光光源的潜力，为开发下一代三维显示技术和光学通信等线偏振光应用奠定了基础。

具文献报道，钙钛矿胶体量子点能发射具有一定程度线性偏振的光，特别是具有各向异性的量子点，如纳米线和纳米棒等形态。其中单个非对称量子点的线性偏振度可超过70%。然而，当这些量子点被制成薄膜或器件时，由于尺寸不均匀等因素，量子点在薄膜中的排列往往是无序的，这显著降低了器件的发光偏振性能。为了解决这一问题，研究团队首先通过调整合成温度和前驱体的比例，成功制备了尺寸高度一致的纳米片，这些纳米片的纵向厚度仅为2. 5纳米。研究团队通过选择不同种类的溶剂来调节蒸发速度，实现了纳米片在薄膜上有序排列成超晶格结构（如图一所示）。通过掠入射广角X射线衍射等结构表征技术和角变换动量空间傅里叶显微镜等光学表征手段，研究团队证实了有取向性的超晶格的形成以及跃迁偶极矩的有序排列（如图二所示）。

钙钛矿量子点中的线性偏振发光来源于电子能带中的激子精细结构裂分。研究团队首先通过静态荧光光谱确认了超薄纳米片中的发光主体为激子发光，并使用碘化铅前驱体溶液钝化纳米片表面缺陷。通过超快瞬态吸收光谱和荧光光谱分析，证明了钝化后的纳米片中缺陷复合和激子-激子湮灭的非辐射性复合过程减少，从而提高了发光效率（如图三所示）。经过钝化处理后的材料展现了更高的器件效率，并且站立排列的纳米片薄膜和器件拥有比躺立纳米片更高的偏振发光（如图四所示）。与之对比，弱限域纳米晶(CsPbI3)和体相薄膜（FAPbI3）的发光则没有明显的线性偏振性。通过低温荧光测量，研究团队发现，纳米片拥有比弱限域纳米晶和体相薄膜更高的激子精细裂分，源于其强量子限域和介电约束效产生的更大的激子结合能（如图五所示）。

最后研究团队总结了实现这种高偏振发光器件的三个要点 (1) 形成纳米片高度均匀排列的超晶格，(2) 实现高光致发光量子产率（PLQYs），且发光机制主要受到带边激子的辐射复合控制，以及 (3) 在薄膜级别保持因强量子和介电约束导致的较大的激子精细结构裂分。这项工作开启了新的领域研究前沿，为显示技术和光通信等应用提供了更高效的线偏振LED。

Ye, J., Ren, A., Dai, L. et al. Direct linearly polarized electroluminescence from perovskite nanoplatelet superlattices. Nat. Photon. (2024).

https://doi.org/10.1038/s41566-024-01398-y

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