北京
研究内容
Cu-SSZ-13已商业化用于氨选择性催化还原(NH 3 -SCR)，以去除柴油废气中的NO x 。由于其合成通常需要有毒且昂贵的有机模板，因此发现具有无有机模板合成和与Cu-SSZ-13相当甚至更高的NH 3 -SCR活性的替代铜基沸石催化剂具有重大的学术和工业意义。
吉林大学于吉红、天津大学刘庆岭和天津工业大学梅东海 证明了通过无有机模板法合成的具有硅钾铝石( OFF )和毛沸石( ERI )共生结构的Cu-T，其比Cu-ERI和Cu-OFF以及Cu-SSZ-13表现出更好的催化性能。Cu-T在催化活性超过90%时表现出比Cu-SSZ-13更宽的温度窗口(新鲜处理为175-550 vs 175-500°C，水热处理为225-500°C vs 250-400°C)。相关工作以“ Cu-OFF/ERI Zeolite: Intergrowth Structure Synergistically Boosting Selective Catalytic Reduction of NO x with NH 3 ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。
研究要点
要点1. 作者通过无有机模板法合成的具有硅钾铝石( OFF )和毛沸石( ERI )共生结构的Cu-T，其比Cu-ERI和Cu-OFF以及Cu-SSZ-13表现出更好的催化性能。
要点2. 结构表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，共生结构促进了更多孤立的Cu 2+ 位于共生界面的6MR处，使Cu-T的水热稳定性优于Cu-ERI和Cu-OFF。水热老化后Cu-T的低温活性显著提高，而Cu-ERI和Cu-OFF的电导率显著降低。基于原位漫反射红外傅立叶变换光谱分析和密度泛函理论计算，原因可归因于在标准SCR反应条件下，在Cu-T的ERI多晶型中的Cu x O y 上形成的NH 4 NO 3 在共生界面的Brønsted酸位点的帮助下经历了快速的SCR反应途径。
要点3. Cu-T在催化活性超过90%时表现出比Cu-SSZ-13更宽的温度窗口(新鲜处理为175-550 vs 175-500°C，水热处理为225-500°C vs 250-400°C)。
这项工作为开发经济高效的高NH 3 -SCR性能铜基共生沸石开辟了新的方向，它可以取代Cu-SSZ-13。
研究图文
图1. （a）在0.7°/min的扫描速度下，H-T、SH-ERI和H-OFF的XRD。SH-ERI（b1）、H-OFF（c1）和H-T（d1）的TEM；SH-ERI（b2）、H-OFF（c2）和H-T（d2）的SAED。（e）[010]取向的T沸石骨架结构示意图；红色和绿色曲线表示罐笼沿c维度的连接方向。H-T（f）的部分区域和区域1（g）的Cs校正的扫描透射电子显微镜的环形亮场图像。
图2. Cu沸石（a）和H沸石（b）在水热处理前后的相对结晶度。（c）Cu-T-F、Cu-ERI-F和Cu-OFF-F在150°C下吸附饱和NH 3 的原位DRIFTS的反卷积结果。（d）Cu离子与质子在Cu-T的6MRs和8MRs上的取代能(ΔE)的DFT计算结果。Si、O、H、Al和Cu原子分别显示为黄色、红色、白色、品红色和蓝色球。K原子显示为紫色点。
图3.（a）Cu-T、Cu-ERI和Cu-OFF在水热老化处理前后，不同温度下的SCR反应速率。Cu-T（b）、Cu-ERI（c）和Cu-OFF（d）在150°C水热老化处理前后饱和吸附NO+O 2 的原位DRIFTS。（e）有/无BAS辅助的NH 4 NO 3 分解途径。
图4. 在标准SCR反应条件下，Cu-T-H、Cu-ERI-H和Cu-OFF-H中产生的Cu x O y 和CuAlO x 的可能反应机制。
图5. Cu-T和Cu-SSZ-13在不存在（a）或存在（b）H 2 O的水热处理前后的NO x 转化。反应条件为[NO]=[NH 3 ]=500 ppm，[O 2 ]=10 vol%，[H 2 O]=5 vol%以及N 2 作为平衡气体。
文献详情
Cu-OFF/ERI Zeolite: Intergrowth Structure Synergistically Boosting Selective Catalytic Reduction of NO x with NH 3
Jinfeng Han, Junyan Li, Wenru Zhao, Lin Li, Mengyang Chen, Xin Ge, Sen Wang, Qingling Liu,* Donghai Mei,* Jihong Yu*
J. Am. Chem. Soc.
DOI : https://doi.org/10.1021/jacs.3c13855
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