浙江
钙钛矿太阳电池因其成本低，吸光系数较高，带隙可调控，可溶液加工而受到广泛关注，成为光伏器件行业的主要竞争者。经过多年的发展，钙钛矿太阳电池的光电转换效率(PCE)从3.8%提高到26.1%。但与传统的硅基太阳电池相比，稳定性较差的问题制约了钙钛矿太阳电池进一步的商业化应用。近年来，利用有机间隔阳离子沿特定轴切割三维钙钛矿结构，形成二维层状钙钛矿已成为一种有效的策略。与传统的三维钙钛矿相比，二维钙钛矿具有更好的稳定性，但与传统的三维钙钛矿太阳电池相比光伏性能仍落后。
由于不同相的吉布斯自由能差异较小，二维钙钛矿通常出现多重量子阱，且量子阱随机分布，这会阻碍薄膜内部的载流子传输，降低二维钙钛矿太阳电池光伏性能。陈义旺教授研究团队在这一方面开展了相关工作，利用钾盐与间隔阳离子之间的作用力，控制前驱体溶液中胶体粒子的组装行为，促进铅碘骨架的堆叠，调控量子阱生长，最终优化相分布，改善电荷传输。器件基于GA(MA)3Pb3I10钙钛矿太阳电池得到20.90%的光电转换效率。这一工作为构建高效稳定的二维钙钛矿太阳电池提供了一种新的思路。该文章以题为“Quantum Well Growth Management to Smooth the Energy Transfer Pathway for Quasi-2D Perovskite Solar Cells”发表在 Advanced Functional Materials ”，文章通讯作者为南昌大学陈义旺教授和胡婷副教授，第一作者为南昌大 学硕士研究生王亚君。
图1.准二维钙钛矿太阳电池相分布探索。
研究者以典型的胍氢碘酸盐(GAI)间隔阳离子作为研究对象，制备纯甲胺GAMA3Pb3I10体系的二维钙钛矿薄膜。探究在前驱体溶液引入不同钾盐影响胶体粒子的组装行为对后续的量子阱生长的影响。作者首先通过DFT模拟和核磁共振验证了实验的可行性，钾盐与间隔阳离子通过氢键相互作用可抑制间隔阳离子。通过原位紫外可见吸收和瞬态吸收表征进一步验证了引入CH3KSO3更加有利于促进高n相的生成，CH3SO3-与GA+强的相互作用力为MA+阳离子插入“A”位提供了时间窗口，促进铅碘骨架的堆叠，生成后续的高n相。
图2. 二维钙钛矿薄膜内部离子迁移验证
文中将不同器件老化后进行SEM测试，发现钾盐改性的器件表层银电极腐蚀情况得到改善，验证钾盐的引入可抑制离子迁移。通过ToF-SIMS测试发现引入的钾盐主要分布在钙钛矿内部，说明钾盐与间隔阳离子作用后分布在晶界，钝化晶界，增加了器件的稳定性。
图3. 钙钛矿太阳薄膜质量表征
与标样薄膜相比，钾盐的引入改善了薄膜质量和晶体取向，有效地缓解了非辐射复合。通过SEM和AFM测试，优化后的薄膜孔洞减少，晶粒尺寸变大以及降低的粗糙度更有利于改善电荷传输。
图4. 准二维钙钛矿太阳电池的缺陷表征
与原始器件相比，钾盐修饰后器件的性能得到改善。其中，基于CH3KSO3的器件得到了20.90%的光电转换效率。得益于高n相的生成，改善了电荷传输，使短路电流密度显著增加，由于缺陷钝化导致的非辐射复合减少，开路电压也增大。
图5. 准二位钙钛矿太阳电池的稳定性测试
相应的未封装器件在不同条件进行老化。在含有在相对湿度为70%的空气中老化2400小时后，未封装的基于CH3KSO3的器件保持了原始光电转换效率的89%。
综上所述，CH3KSO3可以调控量子阱的生长，成功地优化了ACI二维钙钛矿的相分布。CH3KSO3与GA+的相互作用减缓了有机间隔阳离子的插入，为MA+的插入提供了时间窗口，有利于胶体软骨架的堆叠生长，促进高n相的生成，改善电荷传输。在结晶过程中，钾盐可以钝化晶界，切断了离子的迁移通道和水氧的入口，从而提高了钙钛矿太阳电池的稳定性。
文章链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202401203
来源：高分子科学前沿
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