北京
研究内容
由于从H 2 O中提取氢气的高能垒，过氧化氢(H 2 O 2 )光合成的催化活性不足。
上海交通大学张礼知和龙明策报道了机械化学合成的酮形成蒽醌共价有机骨架(COF)，该骨架能够在不存在任何牺牲试剂的情况下从氧气和碱水(pH=13)直接合成H 2 O 2 (4784 μmol h -1 g -1 ，λ>400 nm)。强碱性导致水中形成OH-(H 2 O) n 簇，这些团簇吸附在骨架内的酮部分上，然后离解为O 2 和活性氢，因为氢提取的能垒大大降低。产生的氢气与蒽醌反应生成蒽醌，随后被O 2 氧化生成H 2 O 2 。相关工作以“Keto-anthraquinone covalent organic framework for H2O2photosynthesis with oxygen and alkaline water”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。
研究要点
要点1.作者展示了酮型蒽醌共价有机骨架(Kf-AQ)的机械化学合成，用于与分子氧和碱水(pH=13)直接进行H 2 O 2 光合成，并且在不存在任何牺牲试剂的情况下，在可见光照射(λ>400 nm)下，该Kf-AQ可以提供创纪录的4784 μmol h -1 g -1 的H 2 O 2 生产速率。
要点2.Kf-AQ中的酮型结构可以通过形成氢键较弱的OH-(H 2 O) n 簇来促进水的吸附，从而增强水的脱氢作用，促进H 2 O 2 的高效光合成。通过原位表征和理论计算，作者进一步仔细阐明了氢氧根阴离子和酮型AQ部分在有效生产H 2 O 2 中的关键作用。
吸附水团簇的操纵氢键网络代表了一种打破从水中提取氢气的限速步骤的策略，并为设计高活性光催化剂以仅从水和氧气中实现高效的H2O2光合成带来了见解。
研究图文
图1. 合成工艺和结构表征。
图2. H 2 O 2 光合成。
图3. 机理探究。
图4. 机理探究。
图5. H 2 O 2 光合成机制。
文献详情
Keto-anthraquinone covalent organic framework for H 2 O 2 photosynthesis with oxygen and alkaline water
Xiangcheng Zhang, Silian Cheng, Chao Chen, Xue Wen, Jie Miao, Baoxue Zhou, Mingce Long,* Lizhi Zhang*
Nat. Commun.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-47023-y
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