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人造氮化硼晶体:倾斜台阶面外延生长铁电菱方氮化硼单晶 | 进展

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常见的六方相氮化硼(hBN)因其化学稳定、导热性能好和表面无悬挂键原子级平整等特点,被视为理想的宽带隙二维介质材料菱方相氮化硼(rBN)在保持hBN众多优异性质的同时,由于非中心对称的ABC堆垛结构,具有本征的滑移铁电性和非线性光学性质,是极具应用潜力的功能材料,可为变革性技术应用如存算一体器件和深紫外光源等提供新材料解决方案。然而,相较于常见的hBN晶体,rBN晶体属于亚稳相,制备多层rBN单晶充满挑战。其困难在于快速生长的首层hBN薄膜对衬底催化产生屏蔽效应,阻碍后续层数的持续生长,而且界面间B和N原子的范德华作用导致具有AA’A堆垛的hBN晶体在成核过程中具有能量优势。因此,人工制造大尺寸rBN晶体是长期以来的一个难题,也是竞相攻坚的一个方向。

图1. 斜面台阶外延生长多层菱方氮化硼单晶的原理和制备流程

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理实验室自王恩哥院士创建SF1课题组以来,深耕硼碳氮轻元素材料表面制备科学三十年,取得了系统性创新成果。近些年来,团队负责人白雪冬研究员、王理副研究员与北京大学刘开辉教授等合作在氮化硼单晶制备方面取得突破。2019年,他们开发了利用表面对称性破缺衬底外延非中心对称型二维单晶的方法,实现了大面积单层hBN单晶薄膜制备 (Nature 570, 91 (2019))。最近,他们进一步提出基于表面对称性破缺衬底面内、面外协同调控的创新机制,即通过在单晶金属镍表面构建由(100)晶面和(110)晶面组成斜面高台阶,在化学气相沉积的形核阶段匹配并逐层锁定rBN晶格的面内晶格取向和面外滑移矢量,进而在大面积范围内诱导形成同向rBN晶畴。扫描透射电子显微镜(STEM)观测表明,取向一致的rBN晶畴通过逐层无缝拼接,形成具有精准ABC原子堆垛的晶体结构,成功制备出rBN单晶,面积可达4×4平方厘米。

图2. 单晶衬底与菱方氮化硼晶畴的制备与表征

通过理论计算,他们发现rBN非中心对称堆垛会导致其层间电极化矢量在面外方向积累,展现铁电性。利用压电力扫描探针(PFM),测量验证了rBN具有高居里温度铁电性,并实现铁电畴区反复的擦、写操作。透射电镜原位观测结果进一步确认了rBN的极化翻转源自层间滑移。

图3. 取向一致的菱方氮化硼晶畴逐层无缝拼接形成均匀单晶薄膜

该成果提出了倾斜台阶面制备多层菱方氮化硼单晶的新方法,创新表面外延生长模式,通过精准排列三维空间原子,人工制造新型晶体,将以往的氮化硼绝缘介质赋予铁电存储功能,为制造存算一体器件提供新材料策略,助力人工智能时代芯片技术的变革性发展。

图4. 菱方氮化硼滑移铁电性表征

该成果申请了国际PCT专利和中国发明专利,研究论文于2024年5月1日以 “Bevel-edge epitaxy of ferroelectric rhombohedral boron nitride single crystal” 为题,在《自然》杂志在线发表。该论文是中国学者通力合作完成的。中国科学院物理研究所王理副研究员、北京大学博士生戚嘉杰、华南师范大学魏文娅博士和西湖大学博士生吴梦奇为共同第一作者;中国科学院物理研究所白雪冬研究员、北京大学刘开辉教授、西湖大学郑小睿研究员、深圳先进技术研究院丁峰教授和中国科学院物理研究所王理副研究员为共同通讯作者。主要合作者还有中国科学院物理研究所/北京大学王恩哥院士、北京大学高鹏教授、中国科学院物理研究所王文龙研究员以及李晓敏副主任工程师和博士生孙华聪、上海科技大学王竹君教授、华南师范大学徐小志教授、华中科技大学吴梦昊教授、松山湖材料实验室吴慕鸿研究员和许智研究员等。

该工作得到了国家基金委、中国科学院、科技部和广东省项目的资助。

编辑:十一

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