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研究概述
开发高效耐用的单原子催化剂对于锂硫（Li-S）电池中的硫氧化还原反应（SROR）至关重要，但仍然具有巨大的挑战性。
基于此，2024年10月29日，北京航空航天大学高秋明教授、中国科学院高能物理研究所郑黎荣副研究员在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Electronic Modulation and Symmetry-Breaking Engineering of Single-Atom Catalysts Driving Long-Cycling Li-S Battery》的研究论文。
在此，研究人员获得了锚定在N、S共掺杂多孔碳（Ni-NSC）上的欠配位Ni-N3基团，以增强SROR。实验和理论计算表明，Ni单原子催化剂中的对称性破缺电荷转移源于硫原子介导的Ni-N3基团的调节效应，这不仅可以通过形成N-Ni⋯Sn2-来促进化学吸附，还可以通过增强的电子转移而实现多硫化物的快速氧化还原转换。结果表明，Ni-NSC基Li-S电池具有非常高的初始可逆容量（1 C时为1025 mAh g-1），并且在2 C和3 C条件下具有2400次循环的出色稳定性。
值得注意的是，当硫负载为5.88 mg cm-2时，Ni-NSC基Li-S电池的面积容量可以达到7.8 mAh cm-2（在0.05 C时），并且在0.2 C时经过100次循环后保持容量为4.7 mAh cm-2。这项工作为合理优化活性位点的微观电子密度以促进金属硫电池中的SROR提供了深刻的见解。
图文解读
图1：Ni-NSC样品的制备和物理化学特性
图2：Ni-NSC基Li-S电池的电化学性能测试
图3：Ni-NSC对LiPSs吸附和硫氧化还原反应的活性分析
文献信息
Electronic Modulation and Symmetry-Breaking Engineering of Single-Atom Catalysts Driving Long-Cycling Li-S Battery, Angewandte Chemie International Edition, 2024.
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