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William A. Goddard III/叶汝全JACS:分子应变加速电子转移增强ORR

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研究内容

Fe-N-C材料是新兴的催化剂,用于在可再生能源转换的氧还原反应(ORR)中替代贵铂。然而,它们的潜力受到缓慢的ORR动力学的阻碍,导致高过电势并阻碍有效的能量转换。

加州理工学院William A. Goddard III/香港城市大学叶汝全以酞菁铁(FePc)为模型催化剂,阐明了局部应变如何提高Fe-N-Cs的ORR性能。作者从理论计算开始,表明应变FePc通过优化还原*OH解吸来改善ORR反应动力学。通过纯化CNT前体并优化分子负载,进一步将E 1/2 提高到0.952 V,这与最佳报道的Fe−N−C值具有竞争力。相关工作以“Molecular Strain Accelerates Electron Transfer for Enhanced Oxygen Reduction”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。


研究要点

要点1.作者使用密度泛函理论来预测氧气四电子还原为水的反应机理。弯曲和扁平FePc反应机制之间的几个关键差异表明,分子应变通过将能垒降低约60 meV来加速*OH的还原解吸。

要点2.该理论预测得到了实验验证的证实,与可逆氢电极相比,单壁碳纳米管上的应变FePc的半波电势(E 1/2 )为0.952 V vs RHE,塔菲尔斜率为35.7 mV dec -1 。E 1/2 有70 mV的变化,平坦和弯曲配置的塔菲尔斜率有显著不同,这与计算的能量非常吻合。

要点3.当集成到锌空气电池中时,设备在10 mA cm -2 下的最大功率密度为350.6 mW cm -2 ,质量活度为810 mAh g Zn −1 。该结果表明,分子应变为调节Fe-N-C材料的ORR活性提供了一种令人信服的工具。

研究图文


图1.(a)平坦和弯曲FePc的N 1s轨道能量。(b)DFT优化了平面和曲面FePc的结构。橙色原子是Fe,蓝色原子是N,灰色原子是C,白色原子是H。(C)扁平和弯曲的FePc-C 24 结构。(d)在0.0、+0.8和+1.0 V下,平坦和弯曲的FePc-C 24 在298 K下的大正则自由能。(e)DFT优化了平坦(上图)和弯曲(下图)的FePc-C 24 的*OOH、*O和*OH中间体,并伴有结合能。Fe-Mulliken电荷用q Fe 表示。


图2.(a)弯曲和平坦FePc结构的图示;(b)FePc/SWCNT的C、Fe和N元素映射。FePc/SWCNT、f-FePc-SWCNT、FePc/MWCNT和FePc的(c)XANES-Fe K边光谱,(d)傅里叶变换EXAFS,以及(e)Fe 2p和N 1s XPS。(g)FePc/SWCNT、f-FePc-SWCNT、FePc/MWCNT、DWCNT、SWCNT和FePc的拉曼光谱。


图3. 在0.1 M KOH电解质中的ORR性能。


图4. 锌空气电池的电化学性能。

文献详情

Molecular Strain Accelerates Electron Transfer for Enhanced Oxygen Reduction

Charles B. Musgrave III, Jianjun Su, Pei Xiong, Yun Song, Libei Huang, Yong Liu, Geng Li, Qiang Zhang, Yinger Xin, Molly Meng-Jung Li, Ryan Tsz Kin Kwok, Jacky W. Y. Lam, Ben Zhong Tang, William A. Goddard III,* Ruquan Ye*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c16637

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