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文献快讯:Nat. Commun. 单原子光热驱动甲烷常压高效转化甲醛,71.2%选择性

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【成果掠影 & 研究背景】

甲烷(CH₄)作为重要的碳一资源,其直接转化高附加值化学品是实现绿色能源与碳中和的关键。然而,传统工业甲醛(HCHO)生产依赖甲醇高温脱氢(500-600℃),存在能耗高、步骤复杂、CO₂排放量大等问题。光催化技术虽可在温和条件下活化甲烷,但现有气-液-固批次反应体系需高压操作,且面临产物分离困难、浓度低等瓶颈。题为“Photothermal direct methane conversion to formaldehyde at the gas-solid interface under ambient pressure”的研究提出一种常压气-固连续流动光热催化新策略,通过银单原子修饰的ZnO催化剂(Ag₁-ZnO),在光热协同作用下实现甲烷高效转化为甲醛。实验表明,Ag₁-ZnO催化剂在228℃表面温度下,甲醛产率达117.8±1.7 μmol/h,选择性达71.2±0.8%。反应后的气态甲醛经12小时水吸收后,溶液浓度达514.2±33.7 μmol/mL(1.54±0.10 wt.%),突破传统批次反应产物富集难题。同时,副产物甲醇有效抑制甲醛聚合,为工业化应用奠定基础。

创新点 & 图文摘要

创新点总结:
1)首创气-固连续流动光热催化体系,避免高压操作,实现产物原位分离与高浓度富集。
2)银单原子(Ag SAs)精准调控ZnO表面电子结构,促进C-H键断裂并抑制甲醛过度氧化
3)光热协同机制:光生空穴驱动甲烷活化,热效应增强电荷分离并加速甲醛脱附
4)理论计算指导催化剂筛选,揭示Ag单原子降低甲醛吸附能(-1.10 eV)的关键作用
5)同位素标记实验结合原位表征,明确反应路径为CH₄→*CH₃→*OCH₃→*CH₂→HCHO


图1:催化剂筛选与表征


图2:催化剂结构表征(HAADF-STEM、XANES、EXAFS等)


图3:甲烷光热催化氧化活性与稳定性


图4:反应机理研究(ESR、NAP-XPS、DRIFTS等)


图5:DFT计算与反应路径

【总结 & 原文链接】

本研究通过设计Ag单原子修饰ZnO催化剂,结合气-固连续流动反应器与光热协同作用,成功实现常压下甲烷高效转化为甲醛。该策略不仅显著提升产物选择性与产率,还通过水吸收突破产物富集瓶颈,获得高浓度甲醛溶液(>500 μmol/mL),为工业化应用提供可行路径。理论计算与原位表征揭示了Ag单原子促进电荷分离、调控反应中间体吸附的关键机制。这一成果为绿色C1化学与低碳能源转型提供了重要技术支撑。

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-57854-y

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