南京邮电大学赖文勇教授团队《自然·通讯》：柔性晶态光电薄膜制备及其器件应用取得重要进展

在智能手机、可折叠屏幕和柔性穿戴设备快速发展的今天，柔性电子技术对材料提出了更高要求：既要像纸张一样柔韧，又要具备晶体般的高效光电性能。然而，传统材料往往在“柔韧性”与“结晶性”之间顾此失彼，高结晶材料光电性能优越但脆性大易断裂，柔性聚合物虽可随意弯曲却因结构无序导致光电性能不足。“柔韧性”与“结晶性”这一矛盾长期制约着柔性光电器件的突破，如传统共轭有机框架（COF）材料因高结晶度导致的脆性和低柔韧性限制了其在柔性电子领域的应用。

针对这一科学难题，南京邮电大学柔性电子全国重点实验室赖文勇教授团队从生物体系中亲疏水相互作用的精确调控机制获得启发，创新性提出界面预组装定向生长策略，通过引入功能性基团（亲水/疏水链）调控分子界面预组装行为。在油水界面处，亲疏水基团的协同作用促使单体定向排列，形成有序预组装层，随后通过乙酸催化的液-液界面聚合，实现制备了厚度可控（100~300 nm）、面积达20 cm²的柔性晶态光电薄膜。X射线衍射（XRD）分析表明，所制得得到的两亲性柔性晶态薄膜具有高结晶度，且通过调控单体浓度和反应时间可实现纳米至微米级的厚度精确控制。研究显示，通过引入柔性侧链将材料层间距从3.52 Å扩展至4.01 Å——相当于在分子层面“拉开抽屉”，有效抑制了刚性晶态材料因π-π堆积导致的发光猝灭现象，使固态薄膜的发光量子产率提升60倍。该薄膜可承受反复弯折甚至拉伸而不破裂，突破传统晶态材料的力学极限。相关成果以“Interface Preassembly Oriented Growth Strategy Towards Flexible Crystalline Covalent Organic Framework Films for OLEDs”为题发表于《自然·通讯》（Nature Communications, 2025, 16, 3321）。

基于此，本研究首次构建了COF基柔性有机发光二极管（OLED）原型器件，其光电转换效率达到同类器件最高水平；，且发光颜色可通过电压调控实现从深蓝到白光的连续变化，这为智能动态显示提供了新方案。研究还通过时间分辨SEM、XRD和FT-IR追踪了界面预组装定向生长策略下COF薄膜的界面预组装、定向生长与结晶化过程，为理解材料生长动力学提供了实验依据。该工作从分子工程角度揭示了亲疏水作用调控材料微纳结构的机制，为设计兼具高结晶度与高柔韧性的光电功能薄膜材料奠定了理论基础。界面预组装定向生长策略展现的“结构-性能”精准调控能力，为开发兼具类皮肤柔性和半导体性能的电子材料开辟了新路径。目前，团队正进一步探索COF材料的电荷传输机制与器件界面优化，以期推动其在柔性显示、柔性传感、仿生电子等领域的深度应用。

论文的第一作者是南京邮电大学柔性电子全国重点实验室李祥春副教授，通讯作者为赖文勇教授。该项研究成果同时得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金重点项目、江苏省重点研发计划项目等支持。

https://www.nature.com/articles/s41467-025-58534-7

来源：高分子科学前沿

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